柔性锂离子电池：高倍率羰基化合物基正极

随着对柔性可穿戴电子设备需求的上升，要求新一代的锂离子电池兼具良好的机械性能和良好的容量保留能力，而目前使用的刚性易碎的无机材料并不适合用于高度柔性的设备。因此研究者开始致力于研究具有电活性的有机/聚合物作为电极材料，如导电聚合物、有机硫化合物、有机自由基化合物、有机羰基化合物。其中有机羰基化合物被认为是最具前景的候选者之一，因其高理论容量，快速的反应动力学，结构多样性，易于合成和丰富的原料来源；但是电导率差和在电解液中易溶解也是亟需解决的问题，目前主要是加入大量导电剂和粘结剂，但是添加剂的引入同时也降低了电池的能量密度，并降低了电极的柔性。PDHBQS做为锂离子电池正极，具有高的理论容量，但成本高昂且对空气敏感以及稳定性能极差。近日，国家纳米科学技术中心魏志祥研究员课题组将聚（2,5-二羟基-1,4-苯醌硫化物）(PDHBQS)与SWCNTs复合得到SWCNTs–PDHBQS柔性薄膜，其中SWCNT网络及作为粘结剂同时也作为集流体，极大地增强了材料的电导率；作为锂离子电池自支撑正极，表现出极好的容量保留能力和倍率性能。目前该工作已经发表在top期刊Adv. Mater.（19.791）之上。

图1.a）Li2PDHBQS和PDHBQS的合成过程；b）PDHBQS的氧化还原机制

图2.a）PDHBQS的CV曲线；b）30%含量SWCNTs–PDHBQS正极的第1/500圈的充放电曲线；c）PDHBQS,SWCNTs–PDHBQS和SWCNTs 作为正极的倍率性能；d）30%含量SWCNTs–PDHBQS正极在250mA/g时的循环性能；e）电化学阻抗测试；f）SWCNTs–PDHBQS的电导性能

通过一系列的表征手段对聚合物PDHBQS表征、论证，发现其具有极好的热稳定性。但是作为正极材料来说，这些是远远不够的，因此还对其电化学性能进行了测试。测试发现随着SWCNT含量的增加，其电化学性能有了非常大的提升。当碳含量在10%时，在1.5-3.5V，电流密度为50mA/g时，初始容量达到了165mAh/g，当电流密度上升到5000mA/g后，容量快速下降到25mAh/g；当SWCNT含量上升到30%后，在50和5000mA/g的电流密度下容量分别为180和75mAh/g，电流密度增加几乎100倍以后，其容量损失只有42%，展现了出色的倍率性能；在250mA/g的电流密度下循环500次后，容量仍能保留89%，库伦效率始终维持在98%，具有出色的循环稳定性。

图3.a、b、c）对处于不同状态下不断弯曲的SWCNTs–PDHBQS柔性电池的表现。 d）经过2000次弯折，电池放电容量的变化

为满足柔性电池的需求，对SWCNTs–PDHBQS柔性薄膜的机械性质和电导率也进行了测试。由于加入了SWCNTs，材料的柔性和电导率都得到了极大的提升。经过2000次的弯折试验之后容量还能保持初始容量的88%。为了更深入的了解它的柔性，还对其进行了LED灯测试，无论怎样改变电池的形状，灯的亮度几乎都没发生改变，再次证明了SWCNTs–PDHBQS出色的柔性。

参考文献:

Kamran Amin, Qinghai Meng, Aziz Ahmad, Meng Cheng,Miao Zhang, Lijuan Mao, Kun Lu, ZhixiangWei,A Carbonyl Compound-BasedFlexible Cathode with Superior Rate Performance and Cyclic Stability for FlexibleLithium-Ion Batteries,Adv.Mater. 2017.DOI: 10.1002/adma.201703868

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