用于锂金属负极的导电芯和绝缘笼纳米复合结构

锂金属负极因高比容量（3860mAh/g）和较低的氧化还原电位而倍受关注。然而在实际应用中却面临着诸多挑战，尤其是枝晶形成引起的内短路和安全隐患严重阻碍了锂金属负极的实际应用。近些年，不断涌现出锂金属负极问题解决策略，诸如电解质添加剂，稳定SEI和电极修饰等。其中从调控锂沉积形态和位置角度出发，设计纳米胶囊结构的宿主可以有效改善因锂不均匀沉积导致的枝晶问题。

图1. H-SiO₂/CNTs的制备和表征。（a）H-SiO₂/CNTs的合成示意图，PS/CNTs的SEM（b）和TEM（c）图像，H-SiO₂/CNTs的SEM（d）和TEM（e）图像，H-SiO₂/CNTs的亮区STEM（f）以及C（g）、Si（h）、O（i）以及全mapping

鉴于此，中国科学院郭玉国教授课题组设计了一种由导电芯和多孔绝缘微笼组合而成的锂负极材料。测试表明这种碳纳米管芯和多孔二氧化硅微笼纳米结构有效地控制了锂的电沉积行为，在电极电镀2mAh/cm^2后并无表现出锂枝晶形态，电极在循环200次后容量保持率高达99%。

图2. 锂在电化学沉积过程中的俘获示例。（a）锂在微笼中的沉积过程示意图，（b）锂在微笼中沉积后的TEMM图像，（c）锂在原位电子束下电镀的TEM图像，（d）锂电镀在微笼中的亮区STEM和EELS图谱。

图3. 锂金属负极的表面形态。H-SiO₂-CNTs在电镀2mAh/cm^2锂后的（a）电极表面和（b）集流体表面SEM图像（a，b），H-SiO₂/CNTs在电镀2mAh/cm^2锂后的（d）电极表面和（e）集流体表面SEM图像（d，e），锂在H-SiO₂-CNTs（c）和H-SiO₂/CNTs（f）上的沉积行为示意图（c，f）。

图4. 锂金属负极的电化学行为。（a）在0.2mA/cm^2电流密度下不同电极的平均电位滞后，（b）H-SiO₂/CNTs在0.2mA/cm^2下的恒电流曲线，在2mAh/cm^2的容量下以0.2（c）和0.5mA/cm^2（d）的电流密度测试的库伦效率。

这种结构之所以表现出优异的锂枝茎抑制能力主要在于：（i）导电核芯为初始Li沉积提供成核位置，并且多孔绝缘鞘保证足够的Li离子通量并且限制在微型笼内沉积; （ii）均匀的绝缘涂层防止局部高电场并引导电极上的均匀沉积。此外，由绝缘涂层产生的均匀电子传输有利于相对均匀的Li分布而不直接沉积在电极表面上。

Tong-Tong Zuo, Ya-Xia Yin, Shu-Hua Wang, Peng-Fei Wang, Xinan Yang, Jian Liu, Chun-Peng Yang and Yu-Guo Guo, Trapping Lithium into Hollow Silica Microspheres with a Carbon Nanotube Core for Dendrite-Free Lithium Metal Anodes, Nano letter, 2017.DOI: 10.1021/acs. nanolett.7b04136 

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