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浙大张泽院士团队王勇课题组Angew:一个大气压下原位观察纳米晶的动态演变

背景介绍

    用经典表面科学的方法来研究多相催化时有两个著名的gaps:一个叫materials gap,一个叫pressure gap. 其中,materials gap指的是洁净简单的模型催化剂表面与真实催化剂复杂结构之间的巨大差异;而pressure gap指的是高真空测试条件与高温高压真实反应条件之间的巨大差异。这两个差异往往会带来这样的一些疑问,比如说:测试条件中所看到的结构,是不是真的就是在反应条件中起作用的结构?随着催化科学以及相关交叉学科的日益发展,人们越来越追求在真实反应条件下原位地探究真实催化剂的结构变化,并将其与催化反应活性关联起来,从而为催化反应机理的研究提供更加准确的信息。原位技术的广泛使用是多相催化研究中一个大的趋势。

       

 今天要给大家介绍的是环境气氛下原位透射电镜相关的工作,论文来自浙江大学材料学院&浙大电镜中心张泽院士团队王勇教授课题组,论文共同第一作者为浙大电镜中心的研究生姜颖和李恒博,此工作是该课题组与澳大利亚莫纳什大学的孙成华博士和浙大材料学院的张辉教授合作的,发表在最新的Angew. Chem. Int. Ed.上,DOI:10.1002/anie.201605956.

浙大张泽院士团队王勇课题组Angew:一个大气压下原位观察纳米晶的动态演变


本文的亮点

一般,人们采用透射电镜来对纳米晶结构变化进行研究时,都是在高真空条件下进行。这种低压条件和实际反应条件相差甚远。而本文采用在透射电镜中使用原位气体样品杆系统(DENS solutions), 在一个大气压H2气氛下对PdCu纳米晶的结构演变进行了研究。原位电镜结果表明:球状的PdCu纳米颗粒在高H2压力下慢慢地转变为截角立方体(truncated cubes)。第一性原理计算表明PdCu纳米晶的表面能随H2压力而改变。当H2压力为一个大气压时,表面能:(001)<(110)<(111).



备注:实际上能够实现一个大气压下原位环境电镜表征的课题组并不多,据我所知,国内尚属首例。


看图不说话

电镜图片就是有这么个好处,看看图,最多看看图例就明白了,所以废话就省了。


图1: 合成的PdCu纳米晶的微观结构

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图2:600K,一个大气压H2下,PdCu纳米晶的形貌变化:球变截角立方体

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注:小分子在材料表面的吸附会引起材料表面结构的变化,吸附越强,表面重构越容易发生。在这方面,Gabor A. Somorjai 课题组进行了很多先驱性的工作(如:Progress in Surface Science, 1989, 30, 201-231 )。课题组链接:http://www.cchem.berkeley.edu/gasgrp/


图3:第一性原理计算PdCu各个晶面在不同H2压力下的表面能,从图中可以看出,随H2压力的不同,不同晶面的表面能变化不一样,其大小顺序由H2压力决定。

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图4:1 bar H2条件下,PdCu纳米晶的结构图

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致谢:

本文受到王勇老师的指导,在此特别感谢王勇老师的支持!


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