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半导体表面飞秒级的电子激发过程观测

1. 引言

自汤普森1897年发现电子以来,人们就尝试用多种方法去展现其运动。但是电子太小,运动速度也太快。因此需要同时达到高的空间分辨率和时间分辨率,这使得人们很难捕捉到其踪迹。

我们知道,光照射到物质材料表面,材料内部的电子就会与光发生相互作用,而产生光吸收,随后吸收光子的电子在极短时间内到一个高能态,随后高能态电子与周围环境发生作用,损失能量回到基态。假设,我们能够如愿看到这种高能电子,那么我们对电子传递,电荷分离,以及能带弯曲等基本物理过程就会有更深入的理解,从而更好地设计光伏电池,光催化等过程。但是这种高能电子的弛豫过程,时间尺度一般在飞秒(10-15 s)量级,因此观测难度可想而知。

最近,日本冲绳科技研究所(OkinawaInstitute of Science and Technology Graduate University,OIST)的科学家成功地观察到了皮秒量级(10-12 s)的电子激发过程,且空间分辨率达到了250 nm。这个研究结果发表在最新一期的Nature Nanotechnology上( Nat Nano. 12,36–40. doi:10.1038/nnano.2016.183),通讯作者为Keshav M. Dani。

 这篇工作的主要实验成果是两个小的movie。我们先来观看一下:


影片1 半导体表面的电子激发与传输过程

 以下是本部影片的影评与解读:

2. 方法

作者们采用的黑科技是超快光谱的泵浦-探测(Pump-probe)+光发射电子显微镜(photoemission electron microscopy, PEEM),受测表面是InSe/GaAs的半导体异质结。

  • 泵浦-探测(Pump-probe):利用第一道强激光脉冲(pump pulse)进行激发,使得材料内部产生激发态电子,持续时间十分短。在泵浦脉冲过后的数个ps,再利用强度稍微弱的脉冲激光(probe pulse)进行探测。这束探测激光是通过照射半导体异质结的表面,使得电子从表面出射,从而进行检测与分析。

  • 光发射电子显微镜(PEEM): 一种电子显微镜,其基本原理是光电效应:利用能量高于样品功函数的光源做激发源,当电子被光照后激发的能量超过表面的功函数时,电子就会从表面逃逸。因为材料表面一般不是均匀的,如表面台阶,气体吸附等都有可能改变表面的局域功函数,因此通过对表面出射电子的能量检测与分析,就可以对样品表面进行成像。可以说,PEEM的衬度来源就是局域功函数的不同。图像中较亮的部分,对应表面局域功函数低,反之亦然。

  • 材料体系:2D InSe薄片经机械剥离后,置于GaAs表面,形成半导体异质结。两者之间是靠范德华力进行作用。InSe其厚度可以变化,影响了其带隙值。GaAs的带隙值为~ 1. 42 eV, InSe的带隙值为 ~1.25 eV.

半导体表面飞秒级的电子激发过程观测

图 1 时间分辨PEEM和InSe/GaAs异质结的能带结构。800 nm(1.55 eV)作为泵浦脉冲。266 nm (4.66 eV)作为探测脉冲。两者之间有个延时,不同延时可以探测光激发后的不同弛豫态。而空间分辨率就靠PEEM成像实现。

3. 实验结果

3.1 光生电子的空间分布探测

半导体表面飞秒级的电子激发过程观测

图2 (a) PEEM图像,显示不同厚度的InSe以及GaAs的衬底。(b) 能量积分模式下,光激发瞬间的光激发电子(红色)的分布(TR-PEEM图)。(c)不同能量的光激发电子的空间分布图。因为两者真空能级的不同,对于相同动能的检测电子,对应的在GaAs中的实际能量比InSe高出0.2 eV。(d)GaAs和InSe中的激发电子的能量分布。因为GaAs的导带底更高,因此,GaAs的电子能量高0.46 eV.

作者首先研究了光照瞬间,材料的光生电子的空间分布。可以从图2b中看到,一旦光照后,载流子在GaAs和InSe中都出现了光生电子。但是,不同能量的电子在空间上分布明显不同。作者利用特定动能成像,对不同能量电子的空间分布进行了成像。当电子动能为0.2eV 时,InSe薄片亮起来,而电子能量> 0.4 eV时,GaAs衬底才亮起来。这分别对应两者的导带底。作者还得到了两个半导体的不同能量的电子数目,推断出两者导带底相差0. 4 eV.

3.2 光生电子的空间传输观察

当光照产生了电子与空穴之后,这种电子是高能态的,是一种不稳定的状态,同时也是我们在光伏电池以及光催化中,最想利用与控制的状态。进一步,作者利用通过不同的pump-probe的时间延时,研究了光生电子的动力学过程。

半导体表面飞秒级的电子激发过程观测

图 3 电子在光激发之后,在异质结中随时间演化的过程。红色代表电子增加,蓝色为耗尽。电子的耗尽来源于电子的扩散以及与空穴的复合。

作者发现,电子激发后的短时间内,在InSe区的电子数目都是增加的趋势,这是因为GaAs区域的光生电子能量更高,因此这部分的电子持续传输到InSe中。在激发后~10 ps,作者观察到电子在较薄的InSe区耗尽,而在厚的区域持续累积。这是因为厚的区域,带隙更小,导带底能量位置更低。在 100ps 之后,较厚的InSe区的激发电子也消失,说明整个体系回归到光照前的基态。因此,作者此处观察到的电子累积与耗尽,其实包含了电子在空间上的扩散信息。光生电子产生之后,有很大一部分扩散到导带底更低的区域。

半导体表面飞秒级的电子激发过程观测

图 4 光激发过程中的电荷传输的能带模型。在此实验中,看到的就是电子从GaAs表面传输到InSe的过程。

4.  启示

通过这个实验观察,作者成功地在纳米级对电子激发以及传输的过程进行了成像。在这个工作中,不同表面区域的电子超快动力学并不相同。如,厚层的InSe,具有较低的能量导带底,电子的寿命更长,因此可以充当电子捕获区域。那么是否可以通过不同带隙的异质结,在空间位置上的优化,达到更高的电子利用效率?


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