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于吉红院士最新Chem:分子筛限域合成亚纳米双金属簇Pd-M(OH)2

撰文:Chem   所属专栏:研之成理催化俱乐部

于吉红院士最新Chem:分子筛限域合成亚纳米双金属簇Pd-M(OH)2


前言:

2017914日,吉林大学化学院于吉红院士课题组在美国Cell出版社《Chem》杂志(Cell姐妹刊)上发表了题为“Subnanometric Hybrid Pd-M(OH)2, M = Ni, Co,Clusters in Zeolites as Highly Efficient Nanocatalysts for Hydrogen Generation”的研究论文。

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合成亮点:

该研究团队利用分子筛的限域效应,在水热条件下,成功地原位制备了纯硅分子筛Silicalite-1包覆亚纳米双金属Pd-M(OH)2(M=Ni, Co)催化剂。球差校正透射电镜(Cs-corrected HAADF-STEM)和X-射线吸收精细结构(EXAFS)等表征结果表明,双金属Pd-Ni(OH)2具有亚纳米尺寸,并限域在Silicalite-1分子筛10元环交叉孔道处。该方法所制备的双金属负载的分子筛催化剂具有极高的热稳定性和择形催化选择性能,在600~700不同的氧化还原氛围中催化剂均能保持稳定,即便在650条件下H2O2循环处理4次后,金属粒子也没有明显烧结

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催化性能:

更为重要的是,0.8Pd0.2Ni(OH)2@S-1Pd/Ni=8/2)催化剂在甲酸分解反应中展现出超高的产氢性能,在不添加任何助剂的情况下,甲酸初始和完全分解的TOF高达5,803 h-11,879 h-1,且产生的气体中没有CO副产物。该催化剂同时具有优异的催化循环稳定性,10次催化循环测试后,甲酸分解产氢性能保持不变。

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机理研究:

X-射线吸收精细结构结果表明,Ni(OH)2的引入可以使贵金属Pd的表面富集电子。DFT理论计算进一步表明,贵金属PdNi(OH)2之间的这种电子界面效应可以显著地降低甲酸分解的活化能垒,进而增强催化甲酸分解产氢性能。

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展望:

优异的甲酸分解产氢性能,以及由于分子筛限域效应而具有的良好的热稳定性和循环稳定性,使该材料不仅有希望广泛应用于甲酸燃料电池,也可以作为高效催化剂应用于更多重要的催化体系。


作者与致谢:

该项研究得到国家自然科学基金项目、国家重点研发计划和“111”计划的支持。论文第一作者为吉林大学孙启明博士,王宁博士。

于吉红院士最新Chem:分子筛限域合成亚纳米双金属簇Pd-M(OH)2

文章链接Qiming Sun, Ning Wang, Qiming Bing et al. Subnanometric Hybrid Pd-M(OH)2, M= Ni, Co, Clusters in Zeolites as Highly Efficient Nanocatalysts for Hydrogen Generation. DOI: http://dx.doi.org/10.1016/j.chempr.2017.07.001



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