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张金龙教授团队在有机聚合物半导体光催化去除环境污染物领域的最新研究成果

张金龙教授团队在有机聚合物半导体光催化去除环境污染物领域的最新研究成果

前言:

今天给大家介绍一下华东理工大学张金龙教授团队在有机聚合物半导体光催化去除环境污染物领域的最新研究成果。该工作报道了采用机械搅拌结合光还原的方法合成的纳米金与石墨烯共改性聚1,4-二苯基丁二炔(PDPB)复合材料同步光催化Cr(VI)还原与苯酚氧化反应。论文第一作者为:硕士研究生刘俊与方文章博士,论文共同通讯作者为:邢明阳副教授、张金龙教授。


背景介绍:

    近些年来,电镀和染料行业的工业废水中排放的有机污染物和重金属离子严重危害着环境。在这些有机污染物和重金属离子中,六价铬离子和苯酚的同步去除已经吸引了大量的关注。发展新型多功能复合光催化材料提供了一种很有前景的途径去解决这些环境问题。共轭聚合物由于其低廉的制造成本,快速的电子传送能力,优异的电化学性能和高的机械性能,使其作为一类新的能源材料受到了研究学者的广泛关注。最近,Remita等人(Nat. Mater., 2015, 14, 505)使用软模板方法制备的一种共轭聚合物聚1,4-二苯基丁二炔(PDPB)在可见光下对苯酚表现出较好的去除率。然而,聚合物PDPB依然存在一些缺陷从而限制了它在光催化处理污染物领域的应用,比如PDPB表现出一定的疏水性能从而使催化剂很难在水溶液中分散。另外,PDPB相对较窄的能带宽度也使其光生电子和空穴容易发生复合。为此,我们希望通过构建有机-无机杂化纳米光催化材料来实现高效去除重金属离子和有机污染物废水


本文亮点:

    为了克服上述PDPB存在的缺点,我们引入氧化石墨烯来增加PDPB的亲水性,而通过引入金纳米粒子可以提高PDPB的光生载流子的迁移速率。我们通过简单的机械搅拌结合光还原的方法制备了Au-GO/PDPB复合材料。氧化石墨烯作为优异的电子传输载体,金纳米粒子作为光生电子捕获中心,大大提高了复合材料的光催化活性。与纯PDPB相比,所制备的Au-GO/PDPB复合材料在同步光催化去除六价铬离子和苯酚中表现出更高的催化性能。研究结果表明,当金的负载量为1wt%,氧化石墨烯的负载量为2wt%时,制得的Au-GO/PDPB复合材料在所有催化剂中表现出最好的光催化活性,其在4 h内对苯酚的去除率达到49.4%,相应的对于六价铬离子的还原率达到了77.4%。我们的研究提供了一种构建有机-无机杂化复合材料的方法,其在太阳光下可实现同步氧化降解有机污染物分子和还原重金属离子。


图文解析:

张金龙教授团队在有机聚合物半导体光催化去除环境污染物领域的最新研究成果

图1. (a) PDPB, (b) GO, (c) Au-GO/PDPB透射电镜照片。


张金龙教授团队在有机聚合物半导体光催化去除环境污染物领域的最新研究成果

图2. 不同样品的X射线衍射光谱。


张金龙教授团队在有机聚合物半导体光催化去除环境污染物领域的最新研究成果

图3. 不同样品的光电流测试。


张金龙教授团队在有机聚合物半导体光催化去除环境污染物领域的最新研究成果

图4. (a) 不同样品在水溶液中的分散照片。模拟太阳光下 (b) 还原Cr(VI) 及 (c) 降解苯酚的活性曲线。


张金龙教授团队在有机聚合物半导体光催化去除环境污染物领域的最新研究成果

图5. 光催化同步氧化苯酚及还原Cr(VI)机理示意图。


全文小结:

1. 通过引入氧化石墨烯解决了PDPB水中分散性差的难题,通过引入金纳米粒子提高了PDPB光生载流子的迁移速率,有效增强了其光催化活性。

2. 通过简单的合成方法制备了Au-GO/PDPB复合光催化材料,实现了在模拟太阳光下对苯酚和六价铬离子的同步氧化还原,为将来构建高效有机-无机杂化光催化材料提供了新的思路。


作者介绍:

张金龙教授团队在有机聚合物半导体光催化去除环境污染物领域的最新研究成果

张金龙,华东理工大学教授,博士生导师。连续四年入选Elsevier出版集团“中国高被引学者榜单——化学工程类”。2001年度上海市第七届曙光学者称号;2004年度教育部新世纪优秀人才资助计划;2009年度上海市育才奖;2010年享受政府特殊津贴;2012年度上海市优秀学术带头人;2012年度获上海市领军人才称号。获2017年度上海市自然科学奖一等奖; 2011年度工业和信息化部国防科学技术进步奖二等奖、2011年度中国核工业集团公司科学技术奖一等奖、 2005年获得教育部提名国家科技二等奖,2005年度上海市科技进步三等奖等。主要研究领域为:(1) 高效纳米二氧化钛光催化剂制备及在环境污染控制中的应用;(2)微环境反应场内有机无机主-客体分子间的相互作用机理及其光物理化学性能研究;(3)功能膜的制备和表征;(4)有机功能染料的设计和合成;已在Chem; Nature Commun.; Chem. Rev.; Chem. Soc. Rev.; J. Am. Chem. Soc.; Angew Chem Int Ed; Energy Environ. Sci.; ACS Nano等国际一流杂志上发表SCI论文360余篇,被引用15000余次, H因子为63。入选“ESI高被引论文” 18篇, “0.1%热点文章”3篇。国际杂志“Res. Chem. Intermed.”的副主编,“Sci. Rep.”, “Appl. Catal. B: Environ.”, “Dyes and Pigments”国际编委;“Inter. J. Photoenergy”客座主编;“J. Nanotechnology”客座编辑;“影像科学与光化学”编委。


张金龙教授团队在有机聚合物半导体光催化去除环境污染物领域的最新研究成果

邢明阳,博士,华东理工大学副教授,国家重点研发计划“青年科学家”项目获得者(原青年“973”);上海市“浦江学者”、“晨光学者”;中国感光学会光催化专业委员会青年委员;获2017年度上海市自然科学奖一等奖。主要研究领域:(1)光催化协同Fenton反应等高级氧化技术(AOPs)处理难降解有机污染物废水的研究;(2)光催化还原CO2;(3)光解水产氢。迄今为止,共发表SCI论文68篇,被引用3348次,“h-index”为31。以第一或通讯作者身份在CHEM、Nature Commun.、Chem. Soc. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Funct. Mater.、J. Photoch. Photobiol. C、Mater. Horiz.、Small、Appl. Catal. B等国际期刊上发表SCI论文48篇,5篇入选“ESI高被引论文”,2篇入选“0.1%热点文章” ,2篇入选期刊封面论文,授权发明专利4项;参编英文专著2部(Wily book, Springer book)。


课题组链接:

http://jlzhang-ecust.com/cn/index.asp


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