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一种可二次成型的贻贝仿生纳米复合水凝胶及其作为生物组织粘合剂的应用

海洋贻贝可通过其足丝底部分泌的粘性蛋白附着在湿润的岩石、船体等多种表面上。这种“防水粘合性”引起了研究者们广泛的兴趣。在生物医疗科研领域,贻贝仿生材料在伤口封闭,跟腱修复方面都显示出良好的应用前景。然而现存的贻贝仿生粘合剂在注射后需要约30秒才能固化,所以暂不适用于具有复杂表面形态的生物组织,例如肺穿刺修复和肠吻合术密封。利用“可二次成型的水凝胶”可解决这一表面形态问题,然而现在已被报道的二次成型水凝胶并不具有粘合性,且较为严苛的塑型条件(高温、高压、大范围酸碱度调节)使其无法原位应用于临床组织修复。

 

为解决这一问题,密歇根理工大学Bruce Lee教授课题组(http://bplee.biomed.mtu.edu)发明了一种可二次成型的贻贝仿生水凝胶粘合剂,由一种贻贝仿生聚合物——多巴胺修饰的多臂聚乙二醇(PEG-D)和一种片状无机纳米粒子——Laponite(化学结构Na0.7+(Mg5.5Li0.3Si8O20(OH4)0.7-,中文常翻译为“锂藻土”或“锂皂石”)组成。这种水凝胶固化初期显示出良好的拉伸性,同时保持了可塑性和粘合性。它可以通过注射以凝胶状态施用于具有复杂表面形貌的生物组织并作为一种“适形生物组织粘合剂(Fit-to-Shape Tissue sealant)”。


一种可二次成型的贻贝仿生纳米复合水凝胶及其作为生物组织粘合剂的应用

图 1:可二次成型的贻贝仿生水凝胶粘合剂的制备


这种水凝胶其三维聚合物网络形成的关键在于位于多臂聚乙二醇末端的多巴胺(仿贻贝粘性蛋白的粘性部分)可以与Laponite表面形成一种可逆的、非共价的键和,当体系中这种键和含量足够多,加之多臂聚乙二醇自身具有的支化结构,水凝胶可以在不额外加入交联助剂的情况下形成(凝胶状态1)。这时水凝胶中未与Laponite结合的多巴胺可以自我氧化为化学性质活泼的醌,进而形成多巴胺之间的共价交联使水凝胶本身性能增强。同时,醌与生物组织表面的氨基酸残基反应形成共价粘合(凝胶状态2)。这种由状态1到状态2之间的转化使凝胶同时获得了可塑性与生物组织粘合性(图1)。

 

一种可二次成型的贻贝仿生纳米复合水凝胶及其作为生物组织粘合剂的应用

图 2: 传统贻贝仿生粘合剂


一种可二次成型的贻贝仿生纳米复合水凝胶及其作为生物组织粘合剂的应用

图3: 凝胶注射粘合剂


为了验证这种凝胶粘合剂应用于复杂表面生物组织的可行性,研究人员将水凝胶注射在一段缝合的肠衣(主要成分为胶原蛋白,用以模拟生物组织)的缝线部分。跟传统贻贝仿生粘合剂(图2)对比发现,以凝胶形式注射(图3)的粘合剂更容易停留在缝合区域从而实现有效密封。这种新型的贻贝仿生凝胶的粘结强度最高可达320毫米汞柱,其主要成分聚乙二醇和Laponite皆具有良好的生物相容性,有望在临床上作为肠吻合术的辅助粘合剂。


相关论文发表在 Angewandte Chemie International Edition(DOI:10.1002/anie.201700628)。原文链接如下,或点击下方阅读原文

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201700628/full


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