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基于尿素衍生的功能材料对CO2优异的吸附与催化转化性能

CO2是目前地球上最主要的温室气体,随着工业革命的发生和科学技术的进步,大量的化石燃料(煤、石油、天然气)被使用,CO2的排放量也日益增加,严重影响了全球气候和生态环境,甚至对人类的生存也造成严重的威胁;另一方面,CO2是可再生资源,具备储量丰富、价格低廉、无毒、可循环使用等优势,其作为碳源取代日益枯竭的化石燃料具有重要的战略意义。随着绿色化学及环境保护的需要,如何资源化利用CO2这一廉价的Cl资源是缓解“碳源危机”的重要手段。其中,CO2捕集与利用(CCU)策略作为实现CO2减排与资源化利用的有效手段,引起人们广泛关注。

哈尔滨工业大学化工与化学学院、城市水资源与水环境国家重点实验室孙建敏教授课题组通过引入特定结构的官能团定向设计合成系列基于尿素衍生的功能化离子液体(UDIL)。该UDIL对CO2具有较强的捕集吸收能力,其最大吸收量可达每摩尔UDIL吸附2.62摩尔CO2,明显高于已报道诸多离子液体吸收剂。UDIL对CO2的吸收主要归因于UDIL结构中引入的–NH–官能团作用和物理吸收。同时UDIL对CO2的活化、催化转化合成有机化工产品–环状碳酸酯也具有优异的催化性能。通过建立相应的动力学模型,详细探讨了反应底物及催化剂浓度等因素对反应速率的影响,建立了可能的催化转化机理。(Green Chemistry, 2016, 18, 2851–2863)

在此基础上,采用水热-共缩聚法定向设计合成出尿素衍生基团修饰的周期性介孔有机硅材料(PMO-UDF),采用FT-IR、固体NMR、XRD、N2吸附-脱附、TEM等技术手段表征了PMO-UDF的结构性能,分别研究了其在低压273 K、283 K、288 K和298K条件下对CO2的吸附性能,由于PMO-UDF具有高比表面积(1034 m2·g-1)及大量Lewis碱性基团,可以实现常温常压条件下对CO2的高通量吸附,达到或优于文献报道的[Zn4O(btb)2]8(MOF-177)、结晶状纳米石墨、离子液体集成的石墨烯、Zn2(tcpb){p-(CF3)NC5H4}2以及钴-碳硼烷类MOF等多孔材料。

基于尿素衍生的功能材料对CO2优异的吸附与催化转化性能

于此同时,PMO-UDF结构中还具有大量氢键供体基团,选择环氧化物为反应底物,在KI共催化剂协同作用下,可以实现高选择性催化转化合成环状碳酸酯的目的。作者系统研究了不同催化剂组成、催化反应条件(如反应温度、压力、催化剂用量、反应时间)对催化性能的影响;同时研究发现,该PMO-UDF材料对系列环氧化物具有通用性及良好的循环使用性能。更重要的是,作者设计的氢键供体功能化催化剂用于催化CO2转化合成环状碳酸酯,利用氢键作用实现对环氧化物底物的活化,可有效避免有毒的过渡金属的使用,具有环境友好性,且PMO-UDF/KI催化反应体系条件更温和。本文报道的PMO-UDF材料合成简单、水热稳定性高,具有对CO2吸附及催化转化的双功能性,满足经济与绿色化学发展的需求,为实现CO2的捕集与催化转化“一体化”策略提供了新思路。

 

相关工作发表在ChemSusChem, 2017, 10, 1110–1119

作者Mengshuai Liu, Xingyuan Lu, Lei Shi, Fangxiao Wang and Prof. Jianmin Sun*

原文链接如下:

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cssc.201600973/full

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