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单相金属硅化物作为苯乙炔高效选择加氢催化剂

催化剂是催化反应的核心。贵金属催化以其特有的高反应活性和选择性在催化剂家族中一直占有重要的地位。传统的贵金属催化剂存在着价格高、稳定性差等缺点,因此开发兼具高活性、高选择性和高稳定性的催化剂仍是国内外的研究热点。过渡金属硅化物是非金属硅原子进入过渡金属的晶格所形成的一类金属间化合物。硅原子与金属间的相互作用导致金属晶格的扩展以及金属键长的增加,使得金属d能带收缩和费米能级附近的态密度增大,从而赋予了过渡金属硅化物特殊的物理化学性能,是一类有潜力的优良催化材料。

近年来,大连理工大学化工与环境生命学部梁长海课题组通过大量的研究工作,开发出了多种先进高效的金属硅化物合成方法。通过直接硅化的方法合成的单金属以及双金属硅化物在选择加氢、CO甲烷化以及加氢脱硫方面都表现出优异的催化性能(J.Phys. Chem. C, 2015, 119, 29052; Catal. Sci. Technol., 2014, 4, 53; J. Phys.Chem. C, 2012, 116, 24968 )。通过聚合物热解的方法还合成出了高活性的硅化镍、硅化铁催化剂(J. Mater. Chem. C, 2014, 2, 5292; Catal. Today, 2015, 246,176 )。然而,传统金属硅化物的制备方法普遍采用高能固态和/或界面反应制备,所得材料粒径大、比表面积小,大大限制了其催化应用。同时,金属硅化物复杂的相态以及化学计量比,一定程度上阻碍了这类材料结构与性能关系的构筑。因此,可控合成高分散单相态的金属硅化物催化剂依然是一大挑战。

单相金属硅化物作为苯乙炔高效选择加氢催化剂


为获取高分散单相态金属硅化物催化剂,梁长海课题组在前期的工作基础上,成功开发了一种通用方法:采用化学气相沉积,以二氯二甲基硅烷为硅源成功合成出了SBA-15负载的Ni2Si、Pd2Si、CoSi等单相态金属硅化物催化剂。以苯乙炔的选择加氢为探针反应,探究了此类催化剂的催化性能。研究结果发现Ni2Si具有最佳的催化性能,在40 oC的反应条件下2.5小时内可实现苯乙炔的完全转化。由于Ni和Si之间的相互作用,改变了Ni的表面电子结构,从而改变了对不同产物的选择吸附能力,使其对目标产物苯乙烯的选择性始终保持在90%以上。同时由于Si的活性位点孤立作用,提高了Ni2Si催化剂的稳定性,从而使催化剂在多次循环实验后依然表现出高催化活性和对目标产物的选择性。该工作开发的一系列金属硅化物催化剂,为工业选择加氢催化剂设计提供了一种思路,具有一定的学术意义和实际应用潜力。


相关工作发表在ChemCatChem, 2017, 9, 1337 – 1342 DOI:DOI: 10.1002/cctc.201601653

作者:Kaixuan Yang, Assoc. Prof. Xiao Chen,Lei Wang, Liangliang Zhang, Shaohua Jin, and Prof. Changhai Liang*

原文链接如下:

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.201601653/full

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