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铁氢化酶模拟化合物在低偏压下实现人工光合成制氢

发展高效、廉价、稳定的人工光合成制氢体系是实现太阳能向氢能高效转化的重要途径之一。自然界通过植物的光合作用将太阳能高效、大规模转化为化学能,其中光合细菌体内存在的铁氢化酶能够在近能斯特电位条件下 (ca. -0.4 V vs. NHE, pH = 7) 利用所获得的电子催化质子还原,实现无污染的放氢过程。尽管如此,直接提取和纯化铁氢化酶难度很大,一旦脱离了其赖以生存的生物环境,铁氢化酶的催化活性迅速降低。因此,通过人工模拟的方法合成铁氢化酶模拟化合物,再现自然界铁氢化酶高效、温和的催化质子还原制氢过程,具有重要的理论意义和实用价值。

最近,中科院理化技术研究所吴骊珠研究员带领的超分子光化学研究团队巧妙制备了铁氢化酶模拟化合物-量子点组装体,并成功将其负载到p-型半导体材料表面构筑了NiO/CdSe QDs-Fe2S2(CO)6光阴极。光电化学测试结果表明-0.1 V vs.NHE偏压条件下,可见光照射铁氢化酶模拟化合物-量子点光阴极即可在不加电子牺牲体的中性水溶液中实现质子还原生成氢气。


铁氢化酶模拟化合物在低偏压下实现人工光合成制氢

得益于量子点较负的导带电位、铁氢化酶模拟化合物高效的催化质子还原能力以及量子点与铁氢化酶模拟化合物、p-NiO半导体材料的梯度组装对光生电子和空穴迁移效率的促进作用,人工光合成体系催化质子还原的起始电位减小到+0.3 V vs. NHE,是目前铁氢化酶模拟化合物产氢的最低起始电位。


相关工作发表在ChemPhotoChem, 2017, 1, DOI:10.1002/cptc.201700041.

作者: Min Wen, Hao-Lin Wu, Jing-Xin Jian, Xu-Zhe Wang, Dr. Xu-Bing Li*,Dr. Bin Chen, Prof. Dr. Chen-Ho Tung and Prof. Dr. Li-Zhu Wu*


原文链接如下,http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cptc.201700041/full

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上周四所发文章中将作者名“吴骊珠”错写为“吴郦珠”,在此重发该文,并向作者和读者致歉!


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