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二维金属有机单层(MOL)的表面修饰改变催化微环境

酶催化的高效性和专一性与其可调变的活性中心微环境密不可分。基于这个自然界的模版,科学家用金属有机框架(MOF)空腔模仿酶的疏水口袋,达到相似的催化效果。然而对这类仿生孔道的化学修饰受限于MOF的孔道大小。最近厦门大学化学化工学院汪骋和林文斌课题组发展了二维化的金属有机单层(MOL)。对二维材料上次级结构单元(SBU)的后修饰不受孔道的限制,更具可设计性。


研究人员在基于三联吡啶三羧酸(TPY)配体的MOL上,通过SBU修饰亲疏水单羧酸基团,调控催化的亲疏水微环境,并在TPY上修饰过渡金属铁活性中心,模仿氧化酶的催化结构,以氧气为氧化剂,高效地将四氢呋喃选择性氧化成丁内酯。通过修饰不同的亲疏水基团,四氢呋喃的氧化产物也随微环境的变化而变化。


二维金属有机单层(MOL)的表面修饰改变催化微环境


相关论文发表在Angewandte Chemie Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.201703675)上。原文链接如下,或者点击下方阅读原文

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201703675/abstract


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