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控制硝基苯衍生物的在金属纳米颗粒表面的立体吸附姿态实现选择性氢化

催化加氢反应在精细化工和炼油行业有非常重要的应用价值,因而受到广泛关注。许多负载型金属催化材料可以催化烯烃、芳香族化合物、羧酸、醛、酮等化合物加氢为相应产物,但是当反应物分子中含有两种以上可还原取代基时,很多催化材料的选择性并不理想,尤其是对于Pd基催化材料更是如此。沸石是一种在石化行业广泛应用的催化材料,具有规则的微孔孔道,较高的热稳定性和水热稳定性,沸石在催化中最大的特点就是孔道择形作用。如果能将沸石的这种择形性和具有加氢性能的金属组分结合起来,则可以实现调控催化材料的选择性的目的。


控制硝基苯衍生物的在金属纳米颗粒表面的立体吸附姿态实现选择性氢化 近日,浙江大学肖丰收教授团队基于这种研究思路,通过晶种诱导法合成了Beta沸石封装Pd纳米颗粒的催化材料(Pd@Beta)。这种Pd@Beta催化材料成功通过沸石孔道的择形作用控制硝基苯衍生物分子在Pd纳米颗粒表面的立体吸附姿态,从而实现硝基苯类化合物的选择氢化。

 

该团队在沸石合成过程中将Pd、Ru、Pt等金属纳米颗粒封装到沸石晶体内部,得到类似火龙果结构的金属@沸石催化材料(配图)。通过透射电子显微镜和探针分子反应等表征手段可以确定金属纳米颗粒被彻底封装于沸石晶体内部。当底物分子吸附在金属纳米颗粒上时,必然受到沸石微孔孔道的限域影响,只能通过平行于孔道的方式存在。该团队通过竞争吸附和在线取代吸附红外光谱、在线拉曼光谱等表征手段研究了硝基苯类分子在该材料中的吸附行为,揭示了沸石孔道对含有不同取代基的硝基苯类分子的立体吸附控制作用:在催化材料中硝基苯衍生物分子中的硝基优先吸附在金属活性中心上。在多种底物的加氢反应中,该材料均给出优异的产物选择性。另外由于沸石的高稳定性,该催化材料也在反应过程中表现出了非常优异的循环使用性能。该研究工作为调控金属催化材料的加氢选择性提供了新的思路。

 

相关结果发表在AngewandteChemie International Edition (DOI:10.1002/anie.201703938)上,文章第一作者为张建,通讯作者为肖丰收教授和王亮副研究员,文章链接为http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201703938/full,或直接点击左下角阅读原文按钮进行阅读。

 

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