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Angewandte Chemie:非金属氧化物/导电高分子复合中性体系电解水析氢催化剂

工业革命以来,传统化石能源的枯竭与高污染带来的环境问题成为全球共同面对的挑战,这个问题在21世纪显得愈发突出。因此,开发新型清洁能源势在必行。氢具有高能量密度,其本身无毒,燃烧产物只生成水,基于氢燃料的燃料电池被认为是最有发展前景的清洁能源。同时,氢气也是一种重要的工业原料。电解水析氢是目前制备高纯度氢气最有效的方法。但是,传统的电解水体系需要用到昂贵的贵金属催化剂和对设备腐蚀严重的强酸性电解液,这使得高成本、低产出与安全性问题成为了主要的制约因素。因此,开发廉价、稳定、安全、高效的新型催化剂成为了当前的研究热点。


为了克服上述缺点,使用中性体系作为电解水析氢电解质受到了广泛关注。然而,目前较为成熟的许多催化剂在酸性和碱性电解液中活性较高,而在中性体系中表现较差。并且,基于过渡金属的电化学催化剂会带来一系列诸如金属储量有限或者金属元素污染等问题,故近些年来无机非金属催化剂受到了广泛关注。其中,碳材料是研究较广泛的一类,但是碳材料的电化学析氢活性较差,并且为了得到导电性能良好的碳材料需要高温灼烧,这大大提升了催化剂成本。导电高分子具备较好的导电性,并且分子链上丰富的有机官能团使得它们容易进行化学修饰,从而改变它们的电化学性能。


Angewandte Chemie:非金属氧化物/导电高分子复合中性体系电解水析氢催化剂

中山大学李高仁教授课题组从中性体系水分解的机理出发,认为水分解为氢原子的Volmer步骤是析氢的关键步骤,而对于碳、导电高分子等非金属材料,表面的亲水性较差,需要进行一定的表面修饰,改善亲水性,从而提高析氢性能。基于此,李高仁教授课题组率先合成了二氧化硅纳米点(SiO2NDs)修饰聚吡咯纳米管的复合材料(SiO2/PPyNTs-CFs),用作中性体系电解水析氢反应的催化剂。通过系列表征证明修饰SiO2NDs可以有效改善PPy的亲水性能。SiO2 NDs与PPy之间存在强电子相互作用,使得作为水吸附中心的SiO2NDs带有负电荷,可有效地促进水分子的活化,以及促进电子从催化剂传递到水分子这一过程。该催化剂在中性条件下达到10、20和40mA cm-2电流密度时的过电势分别为183、226和274mV,当过电位在300 mV的时候,持续电解30小时活性仍然没有衰减,表现出了极高的电催化活性。该催化剂的活性高于多数中性体系中的电化学催化剂,甚至高于一些酸性和碱性中的电化学析氢催化剂。

上述成果主要展示了一种SiO2/PPy复合催化剂活化水机制,为中性体系中HER催化剂设计提供了新思路。


相关论文发表在Angew. Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.201702934),原文链接为http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201702934/full,并被选为热点文章(Hot paper)。请复制链接或点击左下角阅读原文按钮直接阅读。


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