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Angewandte Chemie:单活性位点钴基光催化剂实现太阳光驱动高效自发水分解

通过太阳光驱动水分解的“人工光合作用”是实现太阳能转化生产清洁可再生氢能的理想方法,同时也是解决未来能源与环境危机的理想途径之一。然而,目前大多数光催化剂在不使用牺牲剂的条件下很难实现太阳光驱动水分解,其效率也远远达不到实际应用的需求。光解水过程包含着复杂的多电子、多步骤反应,对催化剂材料的要求非常高,即不仅要有合适的能级结构来吸收足够的可见光,更关键的是要有效地分离和传输光生电子和空穴,同时还具备高效稳定的产氢和产氧活性位点。因此,寻求新型高效、稳定和廉价的光催化剂依然面临着极大挑战。

 

Angewandte Chemie:单活性位点钴基光催化剂实现太阳光驱动高效自发水分解


中国科学技术大学国家同步辐射实验室韦世强教授和姚涛教授课题组通过设计构建单活性位点结构来分离光生电子和空穴对、并作为助催化剂实现高效的全解水性能。该研究团队利用氮化碳纳米片具备的纳米空间限域效应合成原子级分散的结构位点,同步辐射X射线吸收谱学以及高角环形暗场像明确形成了单位点Co1-P4构型,从而获得了单活性位点钴基负载氮化碳复合型光催化剂。该复合结构在电子能带结构中形成特殊中间态,不仅极大地提高了材料的可见光吸收,而且有效地抑制光生电子-空穴对复合,成功将光生载流子寿命提高约20倍。他们所设计的光催化剂实现了在模拟太阳光照、不加牺牲剂和贵金属的条件下全解水产氢速率达410.3 μmol h-1 g-1, 其中500nm波长处量子效率达到2.2 %。这种单活性位点复合型光催化剂将为进一步提升现有光催化剂的水分解性能提供新的设计思路和方法,同时也为从原子尺度探究催化活性中心和反应机理提供新的有效途径。


相关结果发表在Angew. Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.201704358)上,文章第一作者为博士生刘炜和曹林林,文章链接为http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201704358/full,或直接点击左下角阅读原文按钮进行阅读。


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