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α-Al2O3负载单分散纳米Fe3O4催化费托合成直接制低碳烯烃

低碳烯烃(C2H4、C3H6和C4H8)是重要的化工生产原料,其传统生产工艺严重依赖于石油资源。费托合成直接制低碳烯烃(FTO)以合成气为原料、流程简单,是缓解我国对石油资源的依赖、减少工业固定成本的有效途径之一。铁系催化剂低碳烯烃选择性高、操作温度和碳氢比范围宽,尤其适用于煤或生物质基合成气。

影响Fe系催化剂FTO反应性能的因素很多,主要包括前驱体、金属-载体相互作用、活性相颗粒尺寸和助剂。传统的浸渍法无法实现Fe物种前驱体晶相的调变、且很难在排除负载量影响的情况下考察助剂和粒径效应。与此同时,所产生的金属-载体强相互作用,导致Fe物种的还原和碳化较为困难。

天津大学马新宾教授所在的一碳化工团队将纳米材料合成与催化剂设计相结合。采用热裂解法获得粒径均一、尺寸可调的Fe3O4纯相纳米颗粒,再负载于惰性α-Al2O3载体上(图1)。研究表明,该方法制备得到的催化剂可实现活性组分的均匀分散,且与载体相互作用力适宜,利于Fe组分的还原和碳化,从而表现出良好的催化性能。同时,该合成方法将Fe物种颗粒尺寸和负载量的调控分开,能够制备相同负载量下不同颗粒尺寸的系列催化剂,为单一考察助剂和粒径效应提供了可能。

α-Al2O3负载单分散纳米Fe3O4催化费托合成直接制低碳烯烃

图1 催化剂合成过程


适量K的加入促进了CO吸附和活化,抑制了烯烃的二次加氢。S的单一添加则导致CO转化率下降,CH4生成量增加。当S、K共同存在时表现出协同效应,CO转化率显著提高。通过DFT计算,阐述了K、S共存对CO活化的促进作用。

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图2 助剂对活性的影响及DFT研究


在相同负载量下考察了活性相的尺寸效应。随着Fe物种尺寸增加,CO转化率与TOF均先增加而后降低,表现出结构敏感性。而引入K、S助剂后,CO转化率与TOF变化规律显著不同,说明助剂效应在一定程度上补偿甚至掩盖了结构效应。这可能归结于粒径增大导致平台状结构增加,更利于助剂的稳定共存。

α-Al2O3负载单分散纳米Fe3O4催化费托合成直接制低碳烯烃

图3 FTY和TOF随粒径变化的趋势


目前FTO体系大多通过降低转化率(<10%,甚至2%),以提高低碳烯烃的选择性。本工作优化获得的催化剂,可在高CO转化率下(C=30.9%, FTY= 541×10-6 molCOgFe-1 s-1),获得较高的低碳烯烃选择性(> 40%)。进一步提高空速,选择性仍可大幅提升,表现出了进一步开发和应用的潜力。相关工作发表在ChemCatChem, 2017, 9, 3134, DOI: 10.1002/cctc.201700792,并被遴选为封面论文(http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.201701263/full)

作者:Yon Yuan, Shouying Huang*, Hongyu Wang,Yifan Wang, Jian Wang, Jing Lv, Zhenhua Li, Xinbin Ma*

原文链接如下,或者点击下方阅读原文。

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.201700792/full


该工作的介绍:

详细请见:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.201701264/full

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