光催化分解水制氢技术是直接将太阳光能转化为氢能的重要途径,是一种极具发展潜力的新能源技术。在一个完整的光电化学池中,水氧化反应被公认为是其中的限速步骤。其中,Fe2O3因为具有合适的禁带宽度(~2.1eV),可以吸收太阳光谱中大部分的可见光,并且其来源广泛,价格低廉,具有良好的化学稳定性,它作为光电阳极被广泛研究。但是,由于Fe2O3的导电性能差,光生空穴传输距离短(2-4 nm)等缺点,导致其光生载流子的利用率极低,严重地限制了它的发展和应用。因此,提高Fe2O3的光生载流子利用效率是发展Fe2O3光电阳极的研究重点。
在众多的研究报道中,利用元素掺杂可以有效降低Fe2O3的体相复合,而通过在基底和Fe2O3之间引入夹层可以减少界面复合。天津大学化工学院的巩金龙教授及其团队,利用原子层沉积技术(Atomic LayerDeposition, ALD)巧妙地在导电玻璃基底和Fe2O3纳米棒阵列之间引入一层TiO2薄层,继而利用高温焙烧的方法诱导TiO2夹层的Ti元素对Fe2O3进行掺杂,提高其导电性。最后,通过在Fe2O3纳米棒上继续引入分枝结构,进一步提高Fe2O3和电解液之间的接触面积,获得了高效率的Fe2O3光电阳极用于水氧化反应。
研究发现,TiO2夹层在该Fe2O3光电阳极中发挥着重要的作用。一方面,TiO2夹层可以有效抑制光生载流子在基底和Fe2O3之间的界面复合。另一方面,TiO2夹层还可以作为掺杂源,提供Ti元素对Fe2O3进行掺杂,有效提升Fe2O3的导电性。所制备的Fe2O3光电阳极在1.23 V(vs. RHE)偏压下,进行水氧化反应的光电流可达2.5mA cm-2,以FeOOH作为助催化剂可以使其光电流进一步提升至3.1mA cm-2。
本工作通过引入一层TiO2夹层的简单方法,不仅抑制了Fe2O3光电阳极光生载流子在基底和Fe2O3之间的界面复合,而且增强了其体相的导电性,有效地提高了Fe2O3的光生载流子利用效率。相关论文作为“Very Important Paper”发表在Angew. Chem. Int. Ed.(DOI:10.1002/anie.201705772)上,并被遴选为外封面论文。
本论文第一作者为天津大学化工学院博士生罗志斌。
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http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201705772/full
封面链接为:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201708426/full
作者为Zhibin Luo, Dr. Tuo Wang, Jijie Zhang, Chengcheng Li, Huimin Li and Prof. Dr. Jinlong Gong*
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