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基于纯有机室温磷光分子的力致发光激发态研究

力致发光现象是一种非常重要又独具魅力的发光方式,是指固体材料受到研磨,摩擦或者振动等外力作用时以光的形式对外发出能量。这一现象实际上由来很久,最早的报道来自弗朗西斯•培根于1605年发表的《学术的进展(Advancementof learning)》。长久以来,力致发光现象得到了科学界的广泛关注,然而在以往的尝试中,由于π-π堆积效应所导致的聚集诱导猝灭效应严重限制了力致发光过程的研究进程。

2015年科学家首次将聚集诱导发光(AIE)与力致发光相结合,为这一领域注入了全新的活力。然而在以往的研究中,大多数的报导都还局限于力致荧光分子,与之相对应的力致磷光分子却鲜有提及,尽管在理论上应该是存在的。2016年,武汉大学李振课题组首次发现了一个在室温下具有AIE效应的力致磷光分子DPP-BO,为证明激发三线态存在于力致发光进程中提供了有利的证据(Angew. Chem.-Int. Ed. 2017, 56,880-884)。遗憾的是,分子DPP-BO在光致发光过程中没有观察到室温磷光现象,仅在低温(77K)下才可观察长寿命的磷光,从而难以研究力致发光的激发态行为。

基于纯有机室温磷光分子的力致发光激发态研究

图1 力致发光激发态的研究进程

 

此次的研究中,该团队又发现了一类具有室温磷光的力致发光材料(CzS-CH3 和CzS-C2H5),完美地弥补了以前的研究缺憾。然后以光致发光为研究基础,对力致发光的激发态进程进行了充分的解析。通过晶体堆积的分析,并辅助以理论计算,发现分子二聚体在光致发光和力致发光过程中扮演了重要的角色——在光致发光过程中,分子二聚体的形成有利于分子间电荷转移的产生,从而促进激发单线态到三线态的系间窜越,导致了室温磷光;而在力致发光过程中,分子二聚体在机械力的作用下破裂,会限制系间窜越的产生,导致力致发光光谱更加接近于研磨态的光致发光光谱(包括强的荧光部分和弱的磷光部分)。

此次的研究中,他们巧妙地借助成熟的光致发光理论,对力致发光的激发态过程进行了充分的解析,极大丰富了此领域的重要相关信息,也为以后其他力致发光现象的研究提供了新思路。

相关工作发表在Angew. Chem.Int. Ed. 2017,DOI: 10.1002/anie.201708119

作者:JieYang, Xuming Gao, Zongliang Xie, Yanbin Gong, Manman Fang, Qian Peng, ZhenguoChi and Zhen Li*

原文链接如下,或者点击下方阅读原文

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201708119/full

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