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Small:二维层状VS2纳米片——层间距与缺陷精细调控协同助力电催化析氢反应

氢气作为可再生清洁能源是最有潜力替代传统化石燃料的候选能源之一。析氢反应(HER, 2H++2e-→H2)在电解水中起着非常重要的角色。贵金属铂(Pt)与铂基催化剂是目前商业化最有效的电催化剂,然而,其价格高昂性和资源稀缺性极大限制了它们的产业化应用。因此,发展低成本、非贵金属的高效析氢电催化剂具有重要战略意义。层状过渡金属二硫属化合物(MX2),如MoS2,WS2,MoSe2,WSe2等,具有较高催化活性和较低价格引起了广泛的研究兴趣。研究者们致力于拓展具有高导电性、高活性以及持久稳定性的MX2纳米片作为先进HER催化剂。过去的研究表明,MX2材料的导电性与活性位点密度显著影响其HER性能,通过碳修饰、掺杂或相转变等方式来提高材料的导电性,通过引入缺陷、位错或设计垂直纳米片来增加MX2纳米片中暴露的边缘活性位点可以显著地提高析氢反应活性。二硫化钒(VS2)具有与MoS2相同的二维层状结构但是迥然的本征金属相导电性,其稳定的1T相结构及有利于电子快速传输的金属特性使得VS2作为一种先进HER催化剂具有了显著的优势。

Small:二维层状VS2纳米片——层间距与缺陷精细调控协同助力电催化析氢反应

最近,南方科技大学材料科学与工程系卢周广教授、合肥工业大学电子科学与应用物理学院许俊教授与阿卜杜拉国王科技大学物理科学与工程部张西祥教授,通过溶剂热方法,成功制备出一种层间距宽化并富有缺陷的1T-VS2纳米片,展现出优异的电催化析氢性能。由于有机溶剂分子以及在反应过程中产生的铵离子等的插层作用,该溶剂热法制备出的VS2纳米片层间距宽化至1.0 nm,比块体VS2材料的层间距(0.575 nm)增加了74%。层间距的宽化引起晶格的畸变而引入众多的缺陷,丰富的缺陷赋予VS2纳米片更多的活性位点,层间距的宽化还进一步改变了VS2材料的电子结构,从而使得该VS2纳米片具有更加优化的氢吸附自由能(∆GH)。HER测试结果表明,该VS2纳米片呈现出优异的电催化性能,具有较小的塔菲尔斜率(36 mV dec−1)、具有较低的过电位(-43 mV@10 mA cm−2)和良好的稳定性(60 h)。此外,通过第一性原理计算的结果表明,层间距宽化的VS2具有更优化的∆GH(-0.044 eV),媲美贵金属Pt。并且,层间距的宽化可以降低缺陷形成能,使材料更易形成缺陷。这里,理论计算结果和实验相一致,较好的证明了通过层间距和缺陷的精细调控,可以有效提升二维材料的电催化析氢反应活性。

此项研究工作为层状二维材料的晶体和缺陷结构精准调控研究提供了新思路,为开发高性能电催化析氢材料研究打开了一扇新窗户。

相关论文已在线发表在Small(DOI:10.1002/smll.201703098)上。



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