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稀土掺杂上转换材料发光动力学研究新策略:离子分区掺杂体系的构建

镧系稀土离子掺杂的上转换发光材料因其“长波长激发,短波长发光”的独特性质,在生物医学、信息和能源等诸多领域有着巨大的应用前景。然而,该类材料的发光动力学过程作为一个基本的科学问题,却一直未能得到很好的解答。这主要是因为在传统的供体受体共掺杂体系中,多种发光过程混杂在一起,是不可区分的。


稀土掺杂上转换材料发光动力学研究新策略:离子分区掺杂体系的构建

1:“离子分区掺杂”纳米结构中的上转换发光过程示意图


近日,中科院长春光机所孔祥贵、刘晓敏研究员课题组将“离子分区掺杂”的纳米合成技术、延迟激发光谱调控方法与Monte Carlo计算模拟相结合,成功地在核多层壳结构的纳米粒子内将泵浦吸收、激发态能量迁移和上转换发光三个基本过程区分开,从而精确地揭示了稀土上转换从吸收到发光的整个动力学过程(图1)。尤其重要的是,他们定量给出了激发态能量迁移和“随机游走特性对上转换发光动力学过程的影响。实验结果表明:尽管离子间的单次能量迁移过程非常迅速(微秒量级),但是由于迁移遵循随机游走模式,因此多次迁移的时间累积效果却是非常可观的(达到百微秒量级),利用该效应,可以对上转换发光寿命曲线的上升沿和衰减沿都实现精准的宽范围调控。

上述研究结果对于清晰地展示稀土离子上转换发光的微观物理过程,进而设计出更加高效的发光材料具有重要的指导价值。相关论文发表在 Angew. Chem. Int. Ed.DOI:10.1002/anie.201711606上,并被选为该期杂志的封面。论文第一作者为佐婧博士,孙大鹏博士和涂浪平助理研究员。该工作也感谢荷兰阿姆斯特丹大学范特霍夫分子研究所张宏教授和EvertJan Meijer教授在模型计算方面给予的帮助。 


稀土掺杂上转换材料发光动力学研究新策略:离子分区掺杂体系的构建

                图2: 期刊封面




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