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飞秒激光诱导派尔斯扭曲材料超快有序相变:无动量激发诱导有方向驱动力

    飞秒激光因峰值功率高、能量分布集中而适用于各种材料的精密加工,该技术已用于微纳制造、光子器件制作及光电存储等重要领域。理解飞秒激光与物质相互作用的微观机制是控制材料结构、优化器件性能的关键科学问题。

    一般情况下,激光对材料的作用主要源于热效应,这是一种无序的驱动力。因此,从有序到无序的转变是激光诱导材料相变的常见行为。最新的时间分辨超快X射线/电子衍射实验揭示出,飞秒激光可在典型的派尔斯扭曲固体GeTe(该材料也常用于非易失性相变信息存储)中诱导出超快(皮秒量级)的菱方到立方相的有序转变,其相变过程要求原子运动具有方向性。然而激光驱动有序相变的物理机制并不清晰。一方面由于激光热使原子趋于无序,另外一方面光子本身的动量很小,因此无方向性的光激励如何驱动上述相变时的定向原子运动?


飞秒激光诱导派尔斯扭曲材料超快有序相变:无动量激发诱导有方向驱动力

    针对此问题,吉林大学李贤斌副教授、孙洪波教授与伦斯勒理工学院张绳百教授开展合作通过基于含时密度泛函理论的第一性原理分子动力学方法揭示出电子激发在GeTe中诱导菱方到立方有序相变的微观动力学机制。研究证明电子激发在菱方GeTe中诱导出[001]方向的驱动力,从而使GeTe原子同时沿[001]方向反向运动,该运动与菱方相A1g声子模式耦合且随时间振荡衰减,在1皮秒左右便完成菱方到立方相的转变。这种相变由原子的集体相干运动完成,因而无任何原子扩散、无缺陷形成、也无形核生长。该驱动力源于飞秒激光诱导派尔斯扭曲材料在其双稳态势能面与单稳态势能面间进行快速切换,而在该时间尺度内热效应仍不占主导。上述结论不局限于GeTe,对其他具有派尔斯扭曲的材料,如BiSbTe和一系列铁电材料的超快有序相变也将有重要指导意义。这一成果近期发表在Physical Review Letters (DOI: 10.1103/PhysRevLett.120.185701)上,文章第一作者是吉林大学博士生陈念科。



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