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【中科大俞书宏等课题组】高效三元多节点鞘异质纳米棒光催化产氢催化剂

有效操控电荷流动是研究半导体体系中物理和化学性质的核心内容。异质纳米结构(多个功能组分材料复合在单一纳米晶中)能够集成不同组分的优势,而且常常可以获得优于单一组分的协同性质。如何设计合理的合成方法制备新颖独特的异质纳米结构,并且精确调控材料的组分、分布和形貌,仍然是目前尚待解决的关键科学问题。

【中科大俞书宏等课题组】高效三元多节点鞘异质纳米棒光催化产氢催化剂

新型金属-半导体多节点鞘异质纳米棒

最近,中国科学技术大学俞书宏课题组与合肥微尺度物质科学国家实验室江俊课题组、福州大学王心晨课题组合作,基于液相化学转换方法首次成功制备了一种独特的一维三元多节点鞘硫化物异质纳米棒-[S1-(S2/M)]-S1-[S1-(S2/M)]-S1-,其中金属组分选择生长在分段节点鞘S2上(S1 = ZnS; S2 = CdS; M = Au, Pd, Pt),通过贵金属的选择性生长成功实现了二元type-I型异质结能带匹配到三元type-II结构的转换。研究人员通过理论计算模拟分析表明,这种能带分布保证了光生电子不但可以从CdS节点鞘转移到金属表面,而且同时能够转移到暴露的ZnS组分,从而形成两种富电子活性中心,促使光催化产氢性能得到显著提高。该成果近期以Hot Paper发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., 54: 11495–11500. doi: 10.1002/anie.201505442),并被选为内封面。

该工作的共同第一作者为博士后庄涛涛和博士生刘研。研究人员巧妙利用连续的阳离子交换反应,将均匀的ZnS纳米棒成功转化为二元-[ZnS-CdS]-ZnS-[ZnS-CdS]-ZnS-多节点鞘异质纳米棒,再通过异质生长进一步合成了三元-[ZnS-(CdS/Au)]-ZnS-[ZnS-(CdS/Au)]-ZnS-异质结构。相比于传统的核壳或简单的复合结构,这种一维多节点鞘的结构特性能更高效地利用太阳光能并有利于电荷的连续传输。更重要的是,金属在较窄带隙半导体(CdS)上的选择性生长导致能带结构的变化,从而实现type-I到type-II结构的转换。事实上,电子-空穴的分离在半导体材料应用领域一直是极为重要的过程,因而这里报道的材料设计策略为利用适当组分进行能带工程调控并增强其协同功能提供了新的视角,这一工作为今后合理设计光电功能化的纳米体系提供新的思路。

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