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量子点表面修饰空穴传输单元:提高光解水制氢效率的新途径

将太阳能转化为化学能,并以氢气的形式储存是解决当前能源短缺和环境污染的理想途径。因此,构建具有可见光响应、廉价、稳定、高效的人工光合成制氢体系,实现太阳能的高效转换具有重大的科学价值和现实意义。最新研究表明,量子点人工光合成制氢体系的性能优异,但进一步的提升仍然受制于光生激子(尤其是光生空穴)的界面迁移。光生空穴转移速率通常比光生电子转移速率慢2-4个数量级。如何实现光生空穴的快速捕获与迁移成为进一步提高人工光合成制氢体系性能的关键。

量子点表面修饰空穴传输单元:提高光解水制氢效率的新途径

针对这一问题,中国科学院理化技术研究所超分子光化学研究中心吴骊珠研究团队通过在量子点表面引入具有空穴捕获和转移能力的“空穴传输单元”巧妙解决了这一科学难题。研究发现,空穴传输单元的引入可以在不影响量子点吸光效率和光生电子传输效率的前提下,极大促进光生空穴在量子点界面间的捕获与迁移,从而显著提高体系的光(电)解水制氢的效率。空穴传输单元(如吩噻嗪)的引入将CdSe量子点自身的光催化产氢速率提升至~7500 μmol h-1 g-1,为相同条件下不含吩噻嗪体系的40倍;CdSe量子点光阴极中引入吩噻嗪作为空穴传输单元,将体系的光电化学产氢速率和光电转换效率分别提高至~3000 mmol h-1 g-1 cm-2和~10.3%,是相同条件下不含空穴传输单元体系的2.5倍。该结果为目前报导量子点敏化光阴极体系的最高值。该研究表明在量子点表面组装具有空穴捕获和传输能力的单元,是提高光解水制氢效率的有效手段。相关论文在线发表于Advanced Science(DOI: 10.1002/advs.201500282)。




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