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氮、硫双掺杂石墨泡沫用作自支撑无金属电催化水氧化电极

电催化水分解能够同时产生氢气和氧气,对能量存储和转化具有重大的意义。然而在阳极发生的氧气生成反应(OER)由于其较高的过电位和较慢的动力学,成为电解水过程的主要障碍。 因此,开发高效、廉价而稳定的OER催化剂是目前面临的巨大挑战。迄今为止,OER催化剂的发展主要经历了三个阶段:(1)贵金属铱和钌的氧化物催化剂,它们在酸性和碱性条件下同时具有较好的催化性能。但是这些贵金属催化剂不仅稀缺昂贵,而且长期稳定性差,不能大批量实际应用;(2)基于过渡金属和钙钛矿的非贵金属催化剂,它们虽然性能优异,甚至有些类别超越了贵金属催化剂,但是其自身导电性差且易受化学腐蚀;(3)碳材料催化剂,它们来源丰富,价格低廉,起主要活性作用的是与电负性的O或N相连的碳原子。另一方面,OER催化剂大多以粉体形式存在,常常需要使用高分子粘结剂负载在导电平面基底上应用,这样就使得部分催化剂的表面不能够与反应物充分接触,而且产生的气体不易从表面脱附,从而阻碍活性位点的恢复。使用三维多孔基底负载催化剂是解决这一问题的有效途径,以往使用的三维基底主要包括泡沫镍和碳凝胶膜。泡沫镍具有大孔结构,能够有效脱除气泡,但是易与催化剂剥离;碳凝胶膜制备方法复杂,且导电性、强度较差。基于此,清华大学化学系石高全教授课题组研制了一种新颖的石墨泡沫作为高性能OER催化电极,相关结果发表在Advanced Energy MaterialsDOI: 10.1002/aenm.201501492


氮、硫双掺杂石墨泡沫用作自支撑无金属电催化水氧化电极


该课题组以廉价的商用石墨箔为原料,首先在室温下通过硫酸/硝酸混酸浸泡制得石墨泡沫,再通过在硫脲存在下的水热处理制得具有三维多孔结构的硫、氮双掺杂石墨泡沫。该方法步骤简单且条件温和,并能保持其较为完整的石墨性质。因此,该硫、氮共掺杂石墨泡沫具有优异的导电性,良好的柔韧性和力学性能,因此可以作为不需要金属集流体和高分子粘结剂的自支撑电极;同时,氮和硫元素的双掺杂提供了高效的电荷传输路径和更多的活性碳原子作为催化位点。实验证明掺杂在石墨边缘及缺陷位点的C-S-C 和 C=S基团对催化作用起到了主要作用。该石墨泡沫电极具有优异的OER催化性能,在达到10 mA cm-2的电流密度时仅需要380 mV的过电位,塔菲尔斜率为96 mV dec-1, 其性能超越了以往报道的非金属OER催化剂。该工作首次提出了将氮、硫双掺杂的石墨电极用于OER催化,为碳材料催化剂的设计和应用提供了新的思路。

 


 

氮、硫双掺杂石墨泡沫用作自支撑无金属电催化水氧化电极

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氮、硫双掺杂石墨泡沫用作自支撑无金属电催化水氧化电极氮、硫双掺杂石墨泡沫用作自支撑无金属电催化水氧化电极

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