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晶格时有时无,声子四处碰壁——间隙杂质散射提升热电性能新思路

热电能源转换材料通过热流直接驱动电荷定向移动实现热能发电,是清洁能源技术的典型代表。为有效维持电荷定向迁移的驱动力,热电材料应具有低热导率(同时应具有低内阻以降低内耗)。作为热导率的重要组成部分,晶格振动热导率的降低常被热电研究领域重点关注。

通过固溶体引入点缺陷杂质可有效散射热能载体基元(称为声子)从而降低晶格热导率(kL),该手段主导了热电技术发展长达大半个世纪。究其原因,点缺陷杂质和主体原子之间的质量和尺寸差异导致材料晶格振动受阻,声子受到强烈散射(碰撞)而驻步不前。因此,当缺陷杂质为间隙原子时其主客体原子间质量和尺寸差异均达到最大。

基于该思路,科研人员在阴阳离子比为1:1氯化钠的结构SnTe材料中引入阴阳离子比1:2的Cu2Te溶质形成固溶体,由热力学最低能量所致(图a),约一半Cu原子取代Sn,而另外一半则进入四面体空隙位置(1/4, 1/4, 1/4),形成间隙杂质原子。由于该间隙杂质的存在,原本完整的立方晶格产生局部畸变,晶格振动受这些间隙杂质的影响强烈散射声子,致使晶格热导率低至~0.5W/m-K(图b)。该晶格热导率是该材料目前所实现的最低值,且与理论最低值极限(0.4 W/m-K)相当。基于Debye-Callaway理论模型,进一步研究结果表明间隙原子对增强声子散射、降低晶格热导的作用明显优于传统的替位式杂质 (图c)。最终该含有间隙杂质的固溶体材料其热电性能(热电优值,zT) 提升一倍以上(图c)。此外,研究结果同时表明该间隙杂质几乎不影响材料的电学性能。该热电性能的提升来自于纯热学性能的调控,为下一步结合电学性能调控获得进一步热电性能提升奠定基础。

晶格时有时无,声子四处碰壁——间隙杂质散射提升热电性能新思路

本研究实验例证了间隙原子点缺陷强烈散射声子、大幅度降低晶格热导率的作用,有望为降低晶格热导率提升材料热电性能提供新思路。

相关论文见Advanced Electronic MaterialsDOI:10.1002/aelm.201600019),主要工作来自于同济大学裴艳中研究团队。

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