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金属间化合物纳米晶:一种用于炔烃选择性加氢的非贵金属催化剂

炔烃选择性催化加氢在精细化工和石油化工领域具有重要意义。通常工业上采用高度优化的钯基催化剂,以避免烯烃进一步加氢生成烷烃。然而钯基催化剂在加氢反应中易形成氢化物导致烯烃选择性大幅降低,并且催化剂价格昂贵,因此开发兼具高活性、高选择性和高稳定性的催化剂仍是国内外的研究热点。其中比较著名的商业化催化剂是林德拉催化剂(Lindlar,铅中毒的Pd/CaCO3或者喹啉中毒的Pd/BaSO4)。然而,传统Lindlar催化剂中的铅或者喹啉导致产品重金属和有毒物质残留。从几何或电子效应出发,添加第二种金属也是提高催化剂选择性的有效方法。例如在聚乙烯生产中,乙烯流中去除微量乙炔杂质常用PdAg合金催化剂。但该工艺催化剂用量大,需要进一步降低催化剂的成本。金属间化合物含有长程有序的超点阵结构,具有耐高温,抗氧化等特性,是一类有潜力的优良催化材料。近年来,一些用于炔烃选择加氢的体相金属间化合物催化剂(如PdxGay、Al13Fe4等)相继见报道。但由于非贵金属的电负性相比贵金属较低,因此,无论是传统浸渍法还是近年来发展的液相合成法都难以得到具有粒径尺寸均匀以及高比表面积的非贵金属金属间化合物纳米晶,一定程度上阻碍了这类材料的广泛研究与应用。

金属间化合物纳米晶:一种用于炔烃选择性加氢的非贵金属催化剂

近期,清华大学王定胜教授团队通过精确控制合成条件,采用液相共还原的方法制备了一系列单分散NixMy (M = Ga, Sn)纳米晶,其尺寸均匀,晶相结构确定。球差电子显微镜结果证实该系列纳米晶为结构有序的金属间化合物。DFT计算结果显示,主族元素的引入改变了镍元素的表面电子结构,例如降低了费米能级附近的电子态密度。相比较传统的钯基催化剂,该系列材料对于苯乙炔等底物的液相选择性加氢和乙炔富乙烯气相选择性加氢都显示了更高的烯烃选择性和更好催化稳定性。基于表征和催化结果,该团队认为材料优良的催化性能可被归结如下:(1)几何效应:主族元素作为反应的惰性组分有效的隔离了Ni活性位,抑制了反应中NiHx的形成。(2)电子效应:主族元素的引入改变了Ni的电子结构,使反应中炔烃和烯烃的吸附以及脱附活化能发生了改变。

该工作开发的一系列金属间化合物催化剂,为工业加氢催化剂设计提供了一种思路,具有一定的学术意义和实际应用潜力。相关工作发表于Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.201600603)上。

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