仅由一层碳原子组成的二维晶体石墨烯，因其具有优异的电学、光学、力学等物理特性，自2004年由曼彻斯特大学物理学家安德烈·盖姆和康斯坦丁·诺沃肖洛夫成功从石墨中剥离以来，引起了科研界和工业界的广泛兴趣并进入了快速发展的黄金期。而石墨烯纳米片层的可控组装获得具有特定拓扑结构的二维薄膜，对于发展微电子器件、柔性存储材料以及组织工程都具有重要意义。近年来，虽然石墨烯薄膜的二维微图案化研究取得了一系列重要的研究成果，而具有更加复杂拓扑形貌的三维结构的发展则相对迟缓。目前通过3D打印，可有效的实现石墨烯三维结构的制备，但仍存在打印效率低，成本高，不能大面积制备等问题。而制备方法简单、成本低廉的三维模板覆膜技术所得到的三维结构则必须依附于三维模板基底而存在。因此，如何发展一种简单、高效、低成本的三维石墨烯微图案化结构制备技术仍然面临着巨大挑战。
中国科学院宁波材料技术与工程研究所的陈涛研究员和德国德累斯顿工业大学的Rainer Jordan教授针对上述问题，合作开发了一种滚动辅助微接触印刷技术，制备了具有一系列微观三维结构的氧化石墨烯薄膜，实现了二维氧化石墨烯片层的简单、快速、廉价三维结构的印刷制备。
二维氧化石墨烯墨水可均匀沉积到图案化聚二甲基硅氧烷（PDMS）印章表面并沿着PDMS的拓扑形貌形成连续的薄膜，受限于氧化石墨烯、PDMS、SiO2基底三者之间的界面相互作用能的竞争关系，传统的微接触印刷技术仅可以将PDMS与SiO2基底接触区域的氧化石墨烯片层剥离，而PDMS凹槽和内壁上的薄膜则无法有效转移。而在微接触印刷的基础上施加一定压力和速度滚动的过程之后，则会大幅降低PDMS与氧化石墨烯之间的作用力，并且增强氧化石墨烯与SiO2基底之间的作用力，从而实现具有三维微结构的氧化石墨烯薄膜的完整剥离。进一步，科研人员通过Material Studio分子模拟界面能关系验证了上述结果，并以此为基础进行大量实验获得了基于压力和滚动速度的三维微结构相变图，为在不同操作条件下完成氧化石墨烯薄膜的成功转移提供了理论支持。该研究团队还发现通过调控氧化石墨烯墨水浓度（浓度由高到低），可实现三维结构形貌的有序转变（顶部结构逐渐坍陷）。此外，通过改变PDMS印章表面图案的尺寸和形貌，可以获得一系列具有三维微图案化结构的氧化石墨烯薄膜。研究人员还采用自引发光接枝光聚合的方法对所制备的三维微结构薄膜同时进行单向的高分子接枝聚合和光还原反应，得到了兼具高分子功能特性和石墨烯优异导电性的Janus杂化薄膜材料，其有望在晶体管、传感器等领域具有潜在的应用前景。
相关结果发表在Advanced Materials Interfaces（DOI: 10.1002/admi.201600867）上。
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