CsPbX3/ZnS量子点异质结:一种稳定性高、光电性能可调的新型功能材料

近十年来,以镉系为代表的量子点以其独特的光学和电学性质在生物成像、光催化、太阳能电池以及显示等领域有着广泛的应用前景。不过,为了得到高稳定性和高量子效率的镉系量子点,往往需要较高的温度和表面钝化。近年来,科学家使用溶液法制备出全无机钙钛矿(CsPbX3, X=Cl, Br, I)量子点,不需要表面钝化和高温处理,量子效率就高达90%,并且光谱范围可调(410-700nm),发光峰窄(半峰宽15-25 nm),色域广(150%), 引发了人们对该材料的研究热潮。然而,含有碘元素的钙钛矿量子点由于其晶体结构极不稳定,与空气接触易分解,极大限制了此种材料的实际应用。为了解决这一难题,人们尝试使用各种手段来增加其稳定性,但收效甚微。因此,怎么提高钙钛矿材料的稳定性并调控其光电特性,成为国内外科学家竞技的焦点。

CsPbX3/ZnS量子点异质结:一种稳定性高、光电性能可调的新型功能材料

近期,重庆大学光电工程学院、光电技术及系统教育部重点实验室周苗教授、唐孝生教授的研究团队利用传统的热注射法,首次成功的制备出结构稳定、结晶性好、光电性能可调的CsPbBr3-xIx/ZnS(x=1~3)的异质结。该工作从材料的表征、光学测试以及大规模理论计算等多个方面深入研究了材料的物理性质。该团队利用微观电镜观测到钙钛矿和硫化锌的结晶性好,颗粒均匀,并且很好的结合在一起。为深入探索CsPbBr3-xIx/ZnS异质结的微观电子结构,特别是界面性质,团队运用基于密度泛函理论的第一性原理计算,系统地研究了钙钛矿与ZnS的结合,包括几何、稳定性、电荷布局、电子结构、能带排列等性质。通过界面处电子结构的分析,发现硫化锌能诱导产生n型或p型掺杂钙钛矿量子点,形成具有丰富光电性能的I类(跨立型)和II类(错开型)异质结。从理论上对异质结优异的物理特性进行了预言,解释了实验结果并指导了未来实验。

最后,该团队仔细研究了CsPbBr3-xIx/ZnS量子点异质结的光学性能。发现异质结的发光效率保持在70%以上,光谱随着反应时间的变化逐渐发生蓝移,而辐射时间与非辐射时间都随着反应时间的延长而下降,这直接影响了载流子的扩散距离,从而能提高电子器件的性能。同时发现该异质结有很好的光学稳定性,这与第一性原理计算的结果相符。这种通过理论计算结合实验的研究方式为新材料、新器件的开发提供了新思路,相关论文发表在SmallDOI: 10.1002/smll.201604085)上,并于当期Front Cover做重点报道。

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