燃料电池和金属空气电池都是清洁高效的能量转换器件，但其阴极氧还原反应(ORR)由于动力学缓慢而需Pt基催化剂加速反应，这极大阻碍了这些器件的商业化应用。为了降低成本，非贵金属催化剂成为了研究重点，其中，过渡金属与氮共掺的碳材料(M−N/C)，尤其是Fe−N/C催化剂被认为最有望替代Pt基催化剂。近年来，光谱研究表明Fe−N/C催化剂中ORR的活性位点为Fe−Nx，同时DFT理论证明Fe−Nx中心可以通过降低氧气的吸附能和延长O−O键来催化氧还原反应。然而，常规的高温热解方法得到的Fe−N/C催化剂往往存在活性不高的Fe/Fe3C纳米颗粒而降低Fe−Nx含量及其电催化性能。因此，制备高含量Fe−Nx活性位点的Fe−N/C催化剂是提高其阴极电催化性能的关键。
近日，南京师范大学吴平副教授和北京大学郭少军教授合作，提出3D空间限制热解法制备高性能Fe−N/C催化剂。创新之处在于，作者首次采用双网络气凝胶作为前驱体，In−Fe氰胶和聚苯胺气凝胶在其中相互缠绕，在热解过程中可实现三维空间上的限制作用从而有效避免Fe或Fe3C纳米颗粒的产生，同时Fe含量仍高达4.50 wt%，最终获得高含量Fe−Nx的分级多孔碳网络。电化学测试结果表明，这种Fe−Nx/C催化剂具有比商业化Pt/C更高的ORR活性，转移电子数高于3.9，而KSCN毒化实验进一步证明了Fe−Nx为活性位点。
该工作近期发表在Small Methods (DOI: 10.1002/smtd.201700167)。
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