澳大利亚迪肯大学AFM:具有准各向同性导热性的块状六方氮化硼

澳大利亚迪肯大学AFM:具有准各向同性导热性的块状六方氮化硼

澳大利亚迪肯大学AFM:具有准各向同性导热性的块状六方氮化硼

【引言】

在过去的几十年中,散热技术一直是高端电子设备电路小型化进程中存在的一个瓶颈,制约着它们进一步的发展。目前的散热技术主要利用散热器和吸热器来散热。而在基于薄膜的电子设备中,散热器直接作用于热源层下方,器件工作时容易出现短路问题,因此,散热器必须具有电绝缘性能。六方氮化硼(h-BN)由于其具有优异的热导率(390W m-1 K-1)和高电绝缘性(宽直接带隙5.8eV)引起了越来越多的关注,但其导热性具有各向异性的特点,阻止了h-BN在该领域的应用。虽然h-BN的层内平面热导率非常高,但在垂直BN层的方向上,热导率很低,不能有效的将热量从BN薄膜层垂直扩散到衬底中。人们尝试着通过合成基底面垂直于衬底BN的方法来解决该问题,但成效甚微。同时,大多数高温烧结工艺中需要利用一定的压力来提高材料的密度和机械强度,但压力往往会导致各向异性结构BN块体的形成。所以传统的BN块体尚不能用作散热器或吸热器,因此,需要开发一些具有新型结构的BN材料。

最近二维(2D)材料的快速发展为高端电子设备电路小型化提供了新的机会。石墨烯和其复合薄膜被证实可以用作散热器,可有效降低热点温度(降低幅度大于40℃)。二维材料氮化硼纳米片(BNNS)保持了固有的介电性能和热稳定性,并且还表现出新的化学、表面和机械性能。Lindsay和Broido通过理论计算发现,由于层间声子散射的减少,单层BN具有比多层BN更高的热导率。但实验结果表明,只有少数层的BNNS具有较高的热导率;且热量都是沿着各向异性BN薄膜传递,而不是沿着垂直于热点表面的方向传递。如果改变多层BN的各向异性结构,并在垂直于BN基底面的横截面方向上实现高导热性,则BN散热片和吸热器将会更有效地散热。

【成果简介】

近日,澳大利亚迪肯大学 Ying Chen 教授团队(通讯作者)和温州大学黄少铭教授,美国Clemson大学He Jian教授在国际能源顶级期刊 Advanced Functional Materials上发表“Bulk Hexagonal Boron Nitride with a Quasi‐IsotropicThermal Conductivity”的论文,共同第一作者是迪肯大学的Srikanth Mateti 和温州大学的杨克勤。六方氮化硼(BN)是具有高面内导热性电绝缘的材料,但垂直于基底面方向的导热率很低,限制了它在高效散热领域的应用。研究人员第一次使用等离子放电烧结(SPS)技术,以BN纳米片为原料,制备了具有准各向同性晶体结构和热导率的BN块体(10×10×2 mm3)。通过2000℃以上烧结的BN块体展现出了沿垂直和平行块体表面方向具有几乎相同的热导率。经过2300℃烧结的BN块体其垂直于块体表面方向(平行于SPS加压方向)的上的热导率为280Wm-1 K -1,说明其具有优异的传热性能。所制备的BN块体材料的准各向同性、高的热导率归因于在SPS过程中形成的准各向同性晶体结构,其中带电的小BN纳米片在SPS机械压缩和电场的两个相反的力共同作用下,在各个方向上焊接形成大的BN纳米带。具有准各向同性热导率的BN块体有希望大规模应用于绝缘散热器和吸热器。

【全文解析】

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图1. 初始BNNS和烧结后BN块体材料的表征。 a)使用SPS经过2200℃烧结后的BN块体的光学照片。 b)初始BNNS的TEM图像。 c)BNNS和经过2200℃烧结后的BN块体材料的XRD衍射图谱。 d)经过2200℃烧结后BN块体的拉曼光谱。

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图2. BN块体材料的导热率和热扩散系数。 a)在50MPa压力下,不同烧结温度所得到的BNNS和BNPW块体在不同测试温度下的导热率 – 插图显示测量方向平行于烧结时的压力方向(如箭头所示)。 b)平行(//)和垂直(⊥)于SPS加压方向测得的2200°C烧结所得块体不同温度下的热导率; 在不同烧结温度所得块体材料的两个方向上的热扩散率:c)2200℃; d)2000℃; 和e)1800℃。

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图3. BN块体的详细结构分析。 a)BN块体表面XRD衍射光谱。 b)BN块体横截面XRD衍射光谱。 c,d)分别来自BN块体表面的EBSD图和[0001]极图。 e,f)分别BN块体横截面的EBSD图和[0001]极图。图(c)和(e)中的EBSD图以压缩轴(CA)和[0001]方向偏离夹角进行着色。

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图4. SPS烧结过程中的晶体生长。a)1800℃和b)2200℃烧结后的BN块体表面的SEM图像。 c)SPS烧结过程中样品沿压力方向的位移随加热温度的变化关系。 d)沿(002)方向BN片层的厚度和取向因子的变化随SPS温度的变化关系。 e)准各向同性结构的形成机制。

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图5. BN块体的散热性能。 a)BN块体的温度随加热时间的曲线。将颗粒放置在预设为60和100℃的热板上。当热点温度分别为81和101℃时, b,c)2200℃烧结后的BN块体和d,e) 2300℃烧结后的BN块体的热红外图像显示40-50 度的温度降低。

 

【总结与展望】

BN纳米片采用高温放电等离子烧结技术处理后,可制备准各向同性和高导热BN块体材料。在高于2000℃的温度下烧结所得BN各个方向均表现出高导热性。在2300℃,50MPa条件下制备的BN块体在平行压力方向上具有280W m-1 K-1的最高导热率,而通常BN材料在该方向具有较低的热导率。 XRD和EBSD分析都表明,在高温SPS下,颗粒具有随机取向的晶体方向。在高于2000℃的温度下,高电流脉冲连接BNNS在电场下形成大尺寸BN 晶体。更重要的是,一些(002)晶面的BNNS沿着平行于压力方向生长,这导致在平行或垂直压力方向上BN具有高的导热性。 BN块体具有较高的散热效率,这使它们成为具有广泛的应用前途的散热器和吸热器。

 

Srikanth Mateti, Keqin Yang, Xuan Liu, ShaomingHuang, Jiangting Wang, Lu Hua Li, Peter Hodgson, Menhan Zhou, Jian He, Ying Chen, Bulk Hexagonal Boron Nitride with a Quasi‐Isotropic Thermal Conductivity, Adv. Funct. Mater., 2018, DOI:10.1002/adfm.201707556

通讯作者介绍: 

Ying Chen教授﹐1986毕业于清华大学工程物理系﹐1992年获得法国巴黎南大学化学博士。1993-2008 在澳大利亚国立大学 (ANU) 物理研究院从事纳米材料研究。陈博士现是澳大利亚迪肯大学Alfred Deakin终身讲席教授,前沿材料研究院纳米科技首席教授;同时担任北京纳米能源材料重点实验室首席科学家、中国千人计划特聘专家、浙江海鸥学者、清华大学客座教授、北京钢研总院特聘专家和博士生導师、澳大利亚研究委员会专家评委。陈教授荣获澳大利亚研究委员会QEII研究员基金及多项科研基金,科技部863能源材料专项基金,国家自然科学基金委重大国际合作与交流项目,澳洲印度国际能源合作研究项目等重大国际合作项目。陈教授在国际一流刊物上发表期刊论文300余篇(其中5篇发表在Nature子刊,36篇发表在Adv Mater., JACS, Nano Lett.等影响因子10 以上期刊),获授权专利8项,出版科学专著5部。学术论文他引万次以上,H因子(h-index) 50。

在25年的科研生涯中,陈教授在氮化硼纳米材料和技术领域做出了重要贡献,其中有突破性的发现和成就包括:1998年, 陈教授在国际上首次采用球磨工艺制备了高纯度的氮化硼纳米管, 该工艺包括独特的球磨研磨和退火工艺。他提出的氮化硼纳米管材料制备技术在国际上第一个生产出商业化的氮化硼纳米管。迪肯大学建立了一个商业化的氮化硼纳米管试点工厂进行大批量生产。陈教授开展了一系列氮化硼纳米管优异的性能和特殊的结构研究。这些主要包括氮化硼纳米管优于碳纳米管的热稳定性和化学稳定性,掺杂和缺陷引起的磁学性能,硼同位素(10B)纳米管对宇宙射线的吸收作用,铕(Eu)掺杂氮化硼纳米管在发射可见光方面的应用,以及氮化硼纳米管薄膜的超疏水性。对氮化硼纳米管-钛复合材料的3D打印进行了探索,这些成果将促进氮化硼纳米管复合材料在航空航天制造领域的发展,受到了学术界和工业界的广泛关注。

陈教授的团队开发了可控机械化学剥离制备大量二维材料(石墨烯,氮化硼纳米片,二硫化钼,二硫化钨)的方法。同时深入研究了氮化硼纳米片的特殊和优异的性能和应用,其中包括厚度相关的热稳定性、优异的力学性能、二氧化碳捕捉性能、介电屏蔽效应、吸附分子引起的构象变化、以及在提高表面增强拉曼灵敏度和纳米图案基底等方面的应用。合成并研究了新型的多孔氮化硼纳米片以及它超强的吸附性能,从而开发了氮化硼在原油泄漏清理,水净化,以及在电池方面的应用。非常有希望成为一种超级 “清道夫”来解决石油泄漏和污水处理问题。

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