图1. ZnCl2电解液体系中TMA阳离子的机理示意图. (a) 锌金属负极在纯ZnCl2电解液中持续沉积/剥离会导致枝晶生长和副产物形成等问题. (b) 引入TMA阳离子后，吸附在电极表面的TMA阳离子通过静电排斥作用促使锌均匀沉积，电解液体相中的TMA 阳离子通过参与接触离子对的组成，实现副产物的抑制.
图2. Zn||Zn对称电池的恒电流循环和表征. (a) Zn||Zn对称电池在1 mA cm-2, 0.5 mAh cm-2下的恒电流循环. (b) Zn||Zn对称电池在5 mA cm-2, 2.5 mAh cm-2下的恒电流循环. (c) 锌负极在1 M TC-ZC电解液中1 mA cm-2, 0.5 mAh cm-2下循环十圈后的扫描电镜图像. (d) 锌负极在不同电解液中1 mA cm-2, 0.5 mAh cm-2下循环十圈后的X射线衍射谱.
图3. Zn||Ti半电池的电化学测试和表征. (a) 钛箔在ZC电解液中以10 mA cm-2, 5 mAh cm-2条件下镀锌后的扫描电镜图像. (b) 钛箔在1 M TC-ZC电解液中以10 mA cm-2, 5 mAh cm-2条件下镀锌后的扫描电镜图像. (c) Zn||Ti半电池在2 mV s-1扫速下的CV曲线. (d) Zn||Ti半电池中锌沉积/剥离的电压曲线. (e) 不同阳离子在锌（002）晶面的吸附能. (f) 锌离子在锌（002）晶面有/无TMA阳离子时的二维扩散能垒.
图4. 电解液的理化性质和表征. (a) 不同电解液的差示扫描量热曲线. (b) 不同电解液的衰减全反射红外光谱. (c) 不同电解液的1H核磁共振谱. (d) 1 M TC-ZC电解液的高分辨质谱，表明了接触离子对的存在[ZnCl4(TMA)3]+ (m/z= 552, 554, 556, 558, 560). (e) 不同配位结构的结合能.
图5. ZnSO4电解液体系的测试和表征. (a) Zn||Zn对称电池在1 mA cm-2, 0.5 mAh cm-2下的恒电流循环. (b) 锌负极在不同电解液中1 mA cm-2, 0.5 mAh cm-2下循环十圈后的X射线衍射谱. (c) Zn||Ti半电池中锌沉积/剥离的电压曲线. (d) 0.5 M T2S-ZS电解液的高分辨质谱，表明了接触离子对的存在[Zn(SO4)2(TMA)3]+ (m/z= 604, 605, 606, 607, 608, 609). (e) ZnSO4电解液体系中不同配位结构的结合能.
图6. ZnSO4电解液体系中Zn||MnO2全电池的电化学性能. (a) ZnSO4电解液体系在10 mV s-1下的线性扫描伏安曲线. (b) Zn||MnO2全电池在1 mV s-1扫速下的循环伏安曲线. (c) ZnSO4电解液在10 mV s-1下的线性扫描伏安曲线. (d) Zn||MnO2全电池在0.5 M T2S-ZS电解液中不同循环圈数的充放电曲线. (e) Zn||MnO2全电池在0.5A g-1下加入0.1 M MnSO4后的循环稳定性和效率.
Yao R.#, Qian L.#, Sui Y., Zhao G., Guo R., Hu S., Liu P., Zhu H., Wang F., Yang C.*
A Versatile Cation Additive Enabled Highly Reversible Zinc Metal Anode. Adv. Energy Mater., 2021, 2102780.
https://doi.org/10.1002/aenm.202102780
作者简介：
杨诚，清华大学深圳国际研究生院新材料研究院副教授，科技部某高端专家引进计划获得者、广东省杰出青年基金获得者、广东省青年科技奖获得者、中国发明创新奖金奖（排名第一）、广东省本土创新团队核心成员、清华大学学术新人获得者、深圳盖姆石墨烯中心核心成员。杨诚教授的研究团队在新型能源器件（锂电、超电、电解水技术）的制备及原理研究、金属微纳结构的批量制备与应用等方向取得多项重要进展，近年指导学生在Chem. Rev., Nat. Commun. (2篇), Energy Environ. Sci. (6篇), Adv. Mater. (3篇)等杂志发表多篇学术论文，并获得40余项专利授权。
课题组网站：http://www.energymaterialslab.cn/index.html
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