图 1、a – c)NG(a)、SA-Fe@NG(b)和SA-Fe/Fe2N@NG(c)对多硫化物吸附/转化机制示意图。d)SA-Fe/Fe2N@NG的合成路线。 成果简介近日,中南大学韦伟峰(通讯作者)、北京工业大学Ning Wang(通讯作者)在Advanced Materials上发表了题为“Engineering Fe–N Coordination Structures for Fast Redox Conversion in Lithium–Sulfur Batteries”的论文。该工作构建了具有双活性位点的集成催化剂,其中单原子(SA)-Fe和极性Fe2N共嵌入氮掺杂石墨烯(SA-Fe/Fe2N@NG),作为硫载体,改善其反应动力学和“穿梭”问题。具有平面对称Fe-4N配位的SA-Fe和具有三角锥状Fe-3N配位的Fe2N分别表现出对多硫化物的协同吸附以及对Li2Sn锂化和Li2S脱锂化反应的选择性催化作用。这些SA-Fe/Fe2N@NG改性隔膜具有最佳的多硫化物限域催化能力,从而加速了双向液固转化(Li2Sn⇄Li2S)并抑制了穿梭效应。因此,基于SA-Fe/Fe2N@NG隔膜的Li-S电池在1 C下循环500圈后实现了84.1%的高容量保持率和5.02 mAh cm-2的高面容量(0.1 C)。研究亮点(1)成功构建了由单原子SA-Fe和Fe2N纳米晶组成的集成催化剂,共同修饰在氮掺杂石墨烯上;(2)SA-Fe和Fe2N作为协同位点可增强对多硫化物的吸附能力并加速双向液固转化;图文导读一、SA-Fe/Fe2N@NG的合成与表征集成催化剂SA-Fe/Fe2N@NG的合成路线如图 1d所示。通过尿素的热分解聚合制备石墨氮化碳(g-C3N4)模板。最初,g-C3N4模板在一定量的Fe盐存在下用葡萄糖包裹。然后在NH3气流下进行热解。所得产物呈现片状。所有样品的XRD图案在24°和44.1°处有两个宽峰,分别对应于石墨碳的(002)和(001)面。在SA-Fe@NG的XRD图中没有检测到与Fe晶体对应的信号。高分辨率XPS N 1s光谱显示,吡啶、吡咯、石墨和氧化态的N掺杂在石墨烯中。SA-Fe@NG和SA-Fe/Fe2N@NG光谱中吡啶N的结合能上移≈0.3 eV,表明Fe原子可能与吡啶N边缘位点结合。