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又好又快:Ir单原子催化

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近日,南方科技大学材料系谷猛课题组、物理系徐虎课题组联合俄勒冈大学冯振兴团队在单原子催化领域取得重要进展,相关研究成果在国际顶级学术期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society上在线发表,并被选为封面文章。论文题目为:“高铱单原子负载氧化镍用于高效电催化析氧(Ultrahigh-loading of Ir single atoms on NiO matrix to dramatically enhance oxygen evolution reaction)”。

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研究背景

电解水制氢是储存风能和太阳能非常有效的方法,但是氧析出反应涉及4电子转移,反应动力学过于缓慢,极大影响了电解效率和能量的利用率。目前商业的析氧催化剂主要是贵金属氧化物如IrO2和RuO2等,成本较高,阻碍了电解水技术的大规模应用。近年来,单原子催化剂(SACs)因其在电化学反应中的诸多优势,如活性位点均一、产物选择性高、原子效率高等,备受关注。

在过去的几年里,大量关于单原子催化合成表征和应用的工作被报道。尽管如此,在这一领域中仍有一些亟待解决的问题: (1) 克服单原子容易团聚的特性,制备具有高负载量且稳定的SACs;(2) 进一步深入研究单原子与载体之间的相互作用,因为其电子结构的相互影响将在很大程度上决定催化活性。如何提高单原子的负载量的同时提升单原子本征活性是单原子催化剂研究中亟待解决的问题。

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核心解读

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图1 高密度铱单原子在氧化镍表面的占位研究

该研究采用了一种在载体合成的中间态中负载铱前驱体,并将载体中间态和单原子前驱体同时热解的策略,得到提供了一种超高Ir负载的NiO催化剂,使Ir单原子在NiO上的负载达到了前所未有的~18wt%。透射电镜研究发现,该NiO载体为片状多孔结构,进一步研究发现Ir单原子均匀且致密的分散在氧化镍表面。通过对其OER催化性能研究发现,合成后的样品在260 mV的过电势下,其OER电流密度是IrO2的46倍,是未负载单原子的NiO电流密度的57倍。同时,经过10h的性能测试之后,该催化剂的结构和性能基本没发生变化,表明即便增加单原子负载,该催化剂的结构仍然能够保持稳定。

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图2 铱-氧化镍催化剂的电催化析氧性能

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图3 铱-氧化镍催化剂的催化路径研究

深入的结构研究发现,通过该方法负载的Ir单原子位于氧化镍的表层,且Ir处于表层Ni的原子占位。独特的原子结构导致Ir的氧化态约为4+。DFT计算表明,取代的Ir原子是OER的活性位点,同时,它还改善了周围Ni原子的活性,从而大大提高了NiO的OER性能。

进一步研究发现,可以通过这种方法成功地获得高负载量的Mn、Fe、Co、Ru、Ir、Pt等单原子掺杂NiO,表明该制备方法具有一定的普适性,可以用于其他类型单原子-氧化物结构体系的制备。

课题的开展和完成得到了国家自然科学基金、广东省创新创业研究团队、深圳市孔雀计划、深圳市清洁能源研究所和南方科技大学分析测试中心的大力支持。

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原文信息

Qi Wang, Xiang Huang, Zhi Liang Zhao, Maoyu Wang, Bin Xiang, Jun Li, Zhenxing Feng,* Hu Xu,* Meng Gu*. Ultrahigh-Loading of Ir Single Atoms on NiO Matrix to Dramatically Enhance Oxygen Evolution Reaction. (JAm. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.9b12642)

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