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Science重磅:颠覆传统!固态电解质中直接高效合成H2O2

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研究背景
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双氧水(H2O2)是一种重要的、常用的化工试剂,目前采用传统的蒽醌法制备。这种方法不仅能耗大、产率低,制备得到的H2O2存在杂质,需要通过提纯才能达到商用级别。以H2和O2的混合直接合成H2O2是目前具有应用前景的方法(如图1A),但是,高压H2和O2的直接混合具有易燃、易爆性的危险。在实际反应过程中,必须使用CO2或N2载气对H2进行大量稀释,从而大大降低H2O2的产率。另外,使用甲醇溶剂会导致制备的纯H2O2水溶液仍需额外提纯。


相比之下,电合成H2O2可以将H2/O2的氧化还原反应分解为两个半电池反应(O2 + H2O + 2e → HO2+ OH和H2 → 2H+ + 2e),并分别在阳极室和阴极室进行,避免直接接触。但是H2O2产物通常是在混合物中生成,因此需要额外的分离过程以回收纯H2O2溶液。为了获得纯H2O2溶液,已经初步探索了其他设计,包括使用去离子(DI)水或聚合物电解质膜作为离子导电电解质,但是这些设计通常会遇到反应速度低,产物浓度低或法拉第效率低的问题。

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成果速递
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为解决上述问题,美国莱斯大学的汪淏田团队开发了一种以固态电解质直接制备纯H2O2溶液的方法。该方法可一步合成浓度范围高达20 wt%的纯H2O2溶液,而且产物无需后续的分离提纯,在200mA cm-2电流密度下选择性高达90%。


研究者巧妙地设计了“三明治”结构的电极(催化剂-气体扩散层-离子交换膜),反应物H2和O2分别通过含有氢氧化(HOR)和氧还原(2e-ORR)催化剂的气体扩散电极,H2被氧化成H+,O2被还原成HO2,再分别通过阳离子交换膜(CEM)及阴离子交换膜(AEM)进入到中心部分的多孔固体电解质中反应产生H2O2(如图1B),再由中间层的去离子水流带出。


其中阳极的HOR的催化剂为具有高H2→H+转化率的Pt/C,阴极则以具有高比表面、低成本的含氧官能团的炭黑作为催化剂材料,中间的多孔固体电解质材料则是以磺酸基官能化的苯乙烯-二乙烯基苯共聚物微球。


本文提出了一种全新的直接合成H2O2方法,不仅绿色安全高效,而且产物纯度高、浓度可控,有望替代传统的合成方法。


该成果以“Direct electrosynthesis of pure aqueous H2O2 solutionsup to 20% by weight using a solid electrolyte”为题于2019年10月11日在线发表在国际期刊Science上。

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图文导读
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图1 使用H2O2的两种不同的H2O2合成方法示意图


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图2 多孔固体电解质直接电合成H2O2

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图3 通过2e-ORR和水氧化电合成纯H2O2溶液

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文献链接
Science重磅:颠覆传统!固态电解质中直接高效合成H2O2
Direct electrosynthesis of pure aqueous H2O2 solutions up to 20% by weight using a solid electrolyte(Science .2019. DOI: 10.1126/science.aay1844
原文链接
https://science.sciencemag.org/content/366/6462/226

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