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Nano Energy: Zr掺杂SnO2助力迟滞可忽略的高效平面太阳能电池

Nano Energy: Zr掺杂SnO2助力迟滞可忽略的高效平面太阳能电池

Nano Energy: Zr掺杂SnO2助力迟滞可忽略的高效平面太阳能电池通讯作者:Jae Woong Jung

通讯单位:韩国庆熙大学

研究背景

在平面钙钛矿太阳能电池中,电子传输层扮演着十分重要的作用,不仅萃取和传输电子,阻挡空穴,而且影响钙钛矿层的结晶生长。SnO2是一种十分适合这样要求,能够产生高效器件的电子传输材料。但是,低温胶体SnO2纳米颗粒存在结晶不充分的问题,导致导带边缘变浅和电学性能削弱。而掺杂是一种可以有效改善半导体氧化物电学性质的一种方法。尽管其他课题组已经尝试掺杂了Li, Mg, Sb, Y和Nb,但是还存在严重的体相缺陷,电子迁移率较低,而且需要高温制备过程,最终器件的效率也比TiO2的低。因此,亟需低温和更便捷的方法来实现元素灵活地掺杂SnO2,进而提升器件效能。

成果简介

钙钛矿太阳能电池的界面优化有助于电荷的高效收集和传输,从而实现高转换效率。尽管SnO2由于宽带隙和n型半导体特性而常被用作电子传输材料,但原始SnO2的浅导带边缘和低导电性限制了其有效提取电子的潜力。近日,韩国庆熙大学的Jae Woong Jung教授课题组等以Zr掺杂的SnO2作为电子传输层,通过能级优化提升了平面钙钛矿太阳能电池的效率到19.54%,且迟滞效应可忽略。该研究以“Tailored electronic properties of Zr-doped SnO2 nanoparticles for efficient planar perovskite solar cells with marginal hysteresis”为题,在2019年8月发表在Nano Energy上。该论文第一作者为Young Wook Noh

Nano Energy: Zr掺杂SnO2助力迟滞可忽略的高效平面太阳能电池

研究亮点

1. Zr掺杂的SnO2电子传输层是通过室温水解的方法制成。

2. Zr掺杂可以显著提升SnO2电子传输层的光电性质,包括提升导电性和电荷的界面传输。

3. Zr掺杂的SnO2纳米颗粒将钙钛矿器件的效率从17.30%提升到19.54%。

图文导读

Nano Energy: Zr掺杂SnO2助力迟滞可忽略的高效平面太阳能电池图1. (a)Zr掺杂和未掺杂的SnO2前驱物和胶体的拍照图。Zr掺杂和未掺杂SnO2薄膜的(b)XRD和(c)XPS图谱

SnO2胶体纳米颗粒是通过SnCl2·2H2O的水解反应制成的。室温下,加入硫脲加速反应和稳定产物。而Zr掺杂是通过加入一定量的ZrCl2到SnO2前驱液中实现的。物相检测结果表明,没有ZrO相和其他SnO2相生成,全是SnO2纳米颗粒的单相。XPS显示有Zr的特征峰出现,同时O和Sn的结合能位置发生明显偏移。证实元素Zr成功引入到SnO2纳米颗粒中。

Nano Energy: Zr掺杂SnO2助力迟滞可忽略的高效平面太阳能电池图2. Zr掺杂和未掺杂的SnO2纳米颗粒薄膜的UPS,Tauc和能级图谱

随着Zr掺杂,SnO2的价带边从3.9 eV降低到3.6 eV, 而Zr掺杂几乎没有改变SnO2的带隙和费米能级,意味着Zr掺杂可以降低钙钛矿和电子传输层的导带差距。因此,Zr掺杂的SnO2和钙钛矿之间产生更好的导带顶匹配和更好的欧姆接触,这有利于促进电子的萃取和传输,增加器件的内建电场,最终提升目标器件的光电转换效率。

Nano Energy: Zr掺杂SnO2助力迟滞可忽略的高效平面太阳能电池图3. Zr掺杂的和未掺杂的SnO2 AFM,电流AFM,稳态和瞬态PL图

7 mol% Zr掺杂的SnO2表面更加平整光滑,粗糙度从1.43 nm降低到1.20 nm,而更多的Zr掺杂会导致SnO2纳米颗粒聚集,造成更粗糙的薄膜表面。其中,掺杂15mol%Zr掺杂的SnO2产生了相对粗糙的表面,粗糙度为3.28 nm。同时7 mol% Zr掺杂也会提高薄膜的导电性,但过高掺杂会降低电流的流通。因此7mol%的掺杂量为最优值。PL结果显示,Zr掺杂的SnO2拥有更高的PL淬灭效率,同时降低了PL寿命从423 ns到329 ns,加快了电子的萃取和传输。这表明Zr掺杂的SnO2能够提升电子萃取和传输的能力。

Nano Energy: Zr掺杂SnO2助力迟滞可忽略的高效平面太阳能电池图4. Zr掺杂SnO2电子传输层的器件断面SEM,效率分布图和光电性能表征

最终的平面钙钛矿器件结构为ITO/Zr-SnO2/perovskite/Spiro-OMeTAD/Au,其中Zr掺杂SnO2厚度为20 nm,钙钛矿层厚度为500 nm。效率分布图表明,Zr掺杂量为7 mol%对应的器件性能最优。相比未掺杂SnO2器件的17.30%效率,Zr掺杂的器件效率提高到19.54%,电流密度、电压和填充因子分别从24.80mA  cm−2,1.06 V0.66提高到25.20mA  cm−21.08 V, 0.72。显然,主要提升的光电参数为开路电压和填充因子。提升的电压和填充因子主要由于Zr掺杂的器件有更小的串联电阻和更大的并联电阻。Zr掺杂的器件500s稳定输出效率为19 mW cm-2,比未掺杂的器件更高,更稳定。同时Zr掺杂的器件迟滞效率更小,迟滞因子为0.10,而不掺杂的器件有0.39的迟滞因子。

Nano Energy: Zr掺杂SnO2助力迟滞可忽略的高效平面太阳能电池图5. 器件的光电化学测试。

(a) IMPS, (b) IMVS, (c) EIS,(d)暗态J-V,(e)瞬态光电压迟滞和(f)载流子寿命

IMPS结果显示Zr掺杂降低了电荷载流子传输时间,而IMVS表明Zr掺杂降低了钙钛矿和电极界面处的载流子复合几率。EIS也证明Zr掺杂降低了内阻(R1)和传输电阻(R2),提升了复合电阻(R3),进一步证明Zr掺杂优化了电子传输层/钙钛矿界面的电子结构,促进了载流子的萃取和传输,抑制了复合。暗态饱和电流和光电压迟滞寿命测试再次证实Zr掺杂的SnO2提供了更优的电荷传输性能,大大抑制了电荷复合。

Nano Energy: Zr掺杂SnO2助力迟滞可忽略的高效平面太阳能电池图6. Zr掺杂和未掺杂器件PCE,Voc,Jsc,和FF的稳定性测试。(温度28℃,湿度70%)

相比未掺杂,Zr掺杂器件的稳定性稍微增强,在温度28℃、湿度70%条件下放置48小时,还能保持87%的初始效率。

小结

这个研究表明,Zr掺杂可以实现SnO2电子结构的控制,从而调整能级,增强导电率和降低表面缺陷密度,这有效改善了钙钛矿器件的界面性质。Zr掺杂的SnO2有效地增强了电子萃取和传输性质,改善了载流子寿命以及降低了电荷的复合率。最终,Zr掺杂SnO2的定制特性使得器件效率升高至19.54%,而且几乎无迟滞效应。这项工作表明Zr掺杂的SnO2纳米颗粒是在高性能平面钙钛矿太阳能电池中具有前景的界面材料。

文献信息

Tailored electronic properties of Zr-doped SnO2 nanoparticles for efficient planar perovskite solar cells with marginal hysteresis (Nano Energy, 2019, DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.104014)

原文链接

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519307219

供稿丨深圳市清新电源研究院

部门丨媒体信息中心科技情报部

撰稿人 | Mr. Jeran

主编丨张哲旭


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