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厦门大学董全峰教授ACS nano:宽温域锂硫电池

厦门大学董全峰教授ACS nano:宽温域锂硫电池

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研究背景

厦门大学董全峰教授ACS nano:宽温域锂硫电池

 

 

锂硫(Li-S)电池因其高的理论能量密度,一直是研究的热点,目前大多数的研究主要着眼于解决多硫化物的穿梭,例如,通过各种碳材料、MOF材料等对正极S材料进行包覆抑制多硫化物的穿梭效应;但是针对不同温度下锂硫电池性能的研究较少,大部分研究数据的前提都是室温条件,这明显不符合目前大部分的电化学装置,包括EV和HEV,在一个宽的温度范围内使用的事实。

 

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成果简介

厦门大学董全峰教授ACS nano:宽温域锂硫电池

近期,厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室的董全峰教授在ACS Nano上发表了题为“Enhanced Adsorptions to Polysulfides on Graphene-Supported BN Nanosheets with Excellent Li-S Battery Performance in a Wide Temperature Range”的文章,该文章报道了一种采用石墨烯支撑BN纳米片的复合材料,该材料对多硫化物具有很强的吸附作用,在缓解多硫化物的穿梭的同时,使锂硫电池在宽温度范围(-40℃-70℃)内具备了优良的电化学性能;文章通过XRD、BET、SEM和TEM等测试手段对材料进行了化学晶相、材料比表面及孔径尺寸和材料微观结构的分析,并将该材料作为正极硫的宿主材料,通过一系列的电化学测试证明了这种电极材料的优异性能。

 

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研究亮点

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1、制备了一种新型的BN/石墨烯复合材料;

2、使用该复合材料作为硫(S)的宿主材料,使锂硫电池在-40℃至70℃的宽温度范围内具有很高的S的利用率,电池的倍率和循环性能均得到改善;

 

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图文解读

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图1(a)BN/石墨烯复合材料的XRD衍射图谱(b)N2吸附-脱附等温回线和孔径分布曲线(c、d)BN/石墨烯复合材料的SEM图(e)BN/石墨烯复合材料的TEM图(f)BN/石墨烯复合材料的HRTEM图

要点解读:通过XRD衍射图谱可以看出,该材料的主晶相由BN和石墨烯(2-Theta=26°)组成;材料的平均孔径尺寸约为4.5nm;从SEM图片中可以看出BN的纳米片分布在石墨烯的表面,且无团聚现象;从TEM和高分辨率的透射电镜(HRTEM)照片中可以看出,BN纳米片厚约为10nm,且BN的(100)晶格形态均匀,说明BN均匀分布在石墨烯表面。

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图2(a)(b)不同电流密度下BN/石墨烯复合材料倍率性能及对应的充放电电压曲线(c)(d)(e)不同电流密度下的充放电容量和库伦效率对循环次数的曲线

要点解读:从图(a)(b)可以看出,随着电流密度的增大,电池的比容量虽然在减小,但是在5C的大电流下,材料的比容量仍然高达约800mAh/g。在0.2C、0.5C、1C、2C电流密度下,锂硫电池的放电比容量可以分别达到1324 mAh/g、1178mAh/g、1047mAh/g、914mAh/g,并且具有高的库伦效率。

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图3(a)封装多硫化物(Li2S6)和不同吸附剂(空白、石墨烯、BN、BN/石墨烯复合材料)静置3h和12h的照片(b)(c)CO3+和MnO4-溶液的紫外吸收谱(d)BN/石墨烯复合材料、石墨烯、BN电极第一次充放电曲线(0.1C)(e)三种电极的电化学阻抗(f)1C电流密度下三种电极的放电容量对循环次数的曲线

要点解读:从(a)中可以看出,三种材料对于Li2S6的吸附能力差异很大,单独的BN和石墨烯对多硫化物的吸收能力有限,BN/石墨烯复合材料对多硫化物的吸附能力最强;为了进一步证明三种材料的吸附能力,CO3+和MnO4-作为典型的正负极离子,也被选做吸附实验,并且对吸附12h后的溶液进行了紫外(UV)吸收谱的研究。实验发现石墨烯不吸附CO3+,而石墨烯和BN 吸附MnO4-的效果均不及BN/石墨烯复合材料,说明BN和石墨烯存在协同作用;采用这三种材料制作的电极充放电曲线形态相似,但是BN/石墨烯复合材料具有最高的比容量,且该电极的电化学阻抗最小,在长循环过程中,BN/石墨烯复合材料电极容量损失最小;

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图4不同温度下((a)-40℃(b)70℃)封装多硫化物(Li2S6)和不同吸附剂(空白、石墨烯、BN、BN/石墨烯复合材料)静置3h和12h的照片

要点解读:从图中可以看出,在-40℃至70℃的范围内,BN/石墨烯复合材料对于多硫化物的吸附能力均是三者中最强的。

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图5(a)在室温25℃和55℃下BN/石墨烯复合材料和Sup P首次充放电电压曲线(电流密度为1C)(b)55℃下BN/石墨烯复合材料和Sup P充放电容量对循环次数的曲线(电流密度为1C)(c)70℃下充放电容量对循环次数的曲线(电流密度为2C)

要点解读:文中采用广泛使用的Sup P材料作为对照材料。从图(a)可以看出,无论实在室温还是在55℃下,与Sup P材料相比,BN/石墨烯复合材料均具有较高的充放电容量。在55℃下,随着循环次数的增加,Sup P材料容量损失较快,而BN/石墨烯复合材料的容量一直很稳定且没有明显的衰减;即使在高温(70℃)和大电流(2C)下,经过300次循环,电极依然保持888mAh/g的比容量。

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图6 温度为0℃时,在(a)0.1C和(b)0.5C电流密度下,BN/石墨烯复合材料和Sup P首次充放电电压曲线;(c)温度为0℃时1C电流密度下BN/石墨烯复合材料和Sup P充放电容量对循环次数曲线;温度为-20℃时,在(d)0.1C和(e)0.5C电流密度下,BN/石墨烯复合材料、Sup P、TiN和无宿主材料电极首次充放电电压曲线;(f)温度为-20℃时,在0.5C电流密度下,BN/石墨烯复合材料、Sup P、TiN和无宿主材料电极充放电容量对循环次数曲线;(g)温度为-20℃时,在1C电流密度下,充放电容量对循环次数曲线(h)温度为-40℃时,BN/石墨烯复合材料在0.1C、0.2C电流密度下和Sup P在0.1C电流密度下首次充放电电压曲线

要点解读:在温度为0℃时,无论是0.1C还是0.5C的电流密度,BN/石墨烯复合材料和的首次充放电的比容量均大大于Sup P的比容量;且随着循环次数的增加,BN/石墨烯复合材料的比容量没有发生容量的衰减;在低温(-20℃)下,文中对比了BN/石墨烯复合材料、Sup P、TiN和无宿主材料四种电极的电化学性能,从四种电极材料在0.1C和0.5C电流密度下的首次的充放电曲线可以看出,BN/石墨烯复合材料的比容量明显优于其他两种宿主材料电极和无宿主的电极;随着循环的进行,BN/石墨烯复合材料依然保持很高的比容量,约为700mAh/g。文中对BN/石墨烯复合材料的大电流(1C)长循环(300次)性能进行了研究, 即使在-20℃下,BN/石墨烯复合材料作为宿主的电极的比容量高达500 mAh/g,在更低的温度(-40℃)下,该电极在0.1C和0.2C电流密度下的比容量分别为667 mAh/g和487 mAh/g,远高于目前普遍使用的正极材料。

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图7不同测试温度下BN/石墨烯复合材料作为宿主材料电池的充放电容量曲线(电流密度为0.5C)

要点解读:从图中可以看出,在0.5C的电流密度下,即使在-40℃ 的低温下,采用BN/石墨烯复合材料作为宿主材料的电极比容量依然高达487 mAh/g,而且回到室温状态后,电极的容量保持非常稳定。

 

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总结展望

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文中成功合成了一种石墨烯支撑BN纳米片的复合材料。因其优异的协同吸附能力,将该材料作为S的宿主材料后,锂硫电池在-40℃至70℃范围内均表现出很高的比容量和出色的循环能力。本文扩大了对锂硫电池应用温度的考量,为锂硫电池在高温和低温环境的实际应用提供了大量的数据支持。

 

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文献链接

厦门大学董全峰教授ACS nano:宽温域锂硫电池

Deng, Ding Rong, et al. “Enhanced Adsorptions to Polysulfides on Graphene-Supported BN Nanosheets with Excellent Li-S Battery Performance in a Wide Temperature Range.” ACS nano (2018).

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