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这篇Nat. Chem.告诉你:“单原子合金”是何物?单原子何谈合金?

来自德国的科学家就合成出这样一种单原子合金催化剂(AgCu),其中Cu元素的电子态与自由电子态Cu极为接近。原位电镜表征发现Cu的这一自由电子态在催化反应中也能够保持,并且单原子Cu的吸附能比体相Cu小了0.1 ev。

——前言——

单原子合金看起开有点违背常理,单原子何以形成合金呢?单原子合金定义如下:

single – atom alloys (SAAs):consist of a noble-metal matrix with active metal atoms dispersed across the surface, such that no bonds between neighbouring active sites form.”

单原子合金其实指的是合金中低含量组分在合金体系中彼此相互隔离,以单原子形态存在。那么单原子合金在催化方面又有什么特殊之处呢?这种特殊的合金方式使得其中低含量组分原子的电子结构发生显著变化,d轨道变得非常窄(接近于均相催化剂)。作为催化剂,电子结构一旦变化,其对底物的吸附和解离能力将发生变化,最终对催化反应的选择性和活性都可能产生影响。不仅如此,相关研究表明这种单原子合金催化剂在反应过程中,存在溢流现象:通常底物在低含量单原子上吸附,然后溢流到主体金属表面,最终脱附。

“单原子合金”是何物?单原子何谈合金?这篇Nat. Chem.告诉你,原来是这么回事...

最新一期的Nature Chemistry报道,来自德国的科学家就合成出这样一种单原子合金催化剂(AgCu),其中Cu元素的电子态与自由电子态Cu极为接近。原位电镜表征发现Cu的这一自由电子态在催化反应中也能够保持,并且单原子Cu的吸附能比体相Cu小了0.1 ev。

——图文快解——

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图. 1 | AgCu合金中Cu 3d的态密度

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图. 2 | Newns–Anderson–Grimley吸附模型

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图.3 | 新键的形成

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图.4 | 吸附能趋势图

“单原子合金”是何物?单原子何谈合金?这篇Nat. Chem.告诉你,原来是这么回事...图.5 | 反应过程中的电子态

 

文章链接:https://www.nature.com/articles/s41557-018-0125-5

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