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催化学报:真金“铈”一饰!

通过EDTA的络合作用引入CeOx对Au纳米颗粒进行修饰,制备的CeOx@Au/SiO2催化剂的活性和耐久性得到明显提升。

催化学报:真金“铈”一饰!

前言

2018年7月23日,《催化学报》在线发表了浙江大学肖丰收教授团队在面向CO催化氧化的Au纳米催化剂领域的最新研究成果。他们通过EDTA的络合作用引入CeOx对Au纳米颗粒进行修饰,制备的CeOx@Au/SiO2催化剂的活性和耐久性得到明显提升。论文第一作者为王凌翔,共同通讯作者为肖丰收教授和王亮副研究员。

背景介绍

CO催化氧化是一个重要的经典反应,其应用涵盖了痕量CO气体检测、汽车尾气净化和安全防护等。虽然负载型Au纳米颗粒在CO氧化等许多反应中有着与众不同的催化活性,但依然存在着稳定性差、易团聚失活的问题。现有的应对方法包括:

(1) 利用多孔载体隔离Au纳米颗粒;

(2) 在Au纳米颗粒表面覆盖金属氧化物、二氧化硅或碳;

(3) 对Au纳米颗粒进行封装;

(4) 利用金属氧化物与Au纳米颗粒间的强相互作用对其进行覆盖或封装;

但上述策略的操作流程复杂,不利于催化剂的实际应用。

本文亮点

本文发展了一种简单有效的方法,通过EDTA的络合作用引入CeOx对Au纳米粒子进行修饰,制备了CeOx@Au/SiO2催化剂。这种修饰手段引入了大量的Au-CeOx界面,提升了催化剂中带正电荷的Auδ+浓度,使其在CO催化氧化反应中的催化活性和耐久性得到了明显提升。

图文解析

催化学报:真金“铈”一饰!

图1. CeOx@Au/SiO2催化剂的XRD图。

要点:证明CeOx成功引入到CeOx@Au/SiO2催化剂中。

催化学报:真金“铈”一饰!

图2. 不同分辨率下CeOx@Au/SiO2催化剂的TEM图。

要点:观察到CeOx对Au纳米颗粒的表面修饰。

催化学报:真金“铈”一饰!

图3. (a) Au/SiO2, (b) CeOx@Au/SiO2和(c) CeOx‐Au/SiO2的Au 4f XPS谱。

要点:通过EDTA引入CeOx修饰,催化剂中带正电荷的Auδ+浓度明显提升。

催化学报:真金“铈”一饰!

图4. CeOx@Au/SiO2的CO催化氧化性能。

要点:CeOx修饰得到的CeOx@Au/SiO2催化剂,其催化活性相较于未修饰或是其他处理方法得到的催化剂有明显提升。

催化学报:真金“铈”一饰!

图5. CeOx@Au/SiO2催化剂(a) CO吸附和(b) CO氧化过程的原位红外光谱图

要点:CeOx@Au/SiO2催化剂中,CO吸附于Au表面,且存在两个CO同时吸附于同一个Au形成[Au(CO)2]δ+中间体;观察到的CO32-中间体也表明CO的确与催化剂中的活性O进行了作用。

催化学报:真金“铈”一饰!

图6. CeOx@Au/SiO2催化剂的耐久性测试。

要点:CeOx修饰后,Au催化剂的耐久性显著提高。

催化学报:真金“铈”一饰!

图7. (a) Au/SiO2和(b) CeOx@Au/SiO2催化剂的抗烧结测试

要点:600 °C焙烧3 h后,Au/SiO2催化剂明显团聚,而CeOx@Au/SiO2催化剂基本无变化。

作者介绍

催化学报:真金“铈”一饰!

肖丰收,浙江大学求是特聘教授。目前主要从事沸石分子筛和纳米孔材料的合成、表征与催化性能研究,发表SCI论文400余篇,包括多篇发表于Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc.Angew. Chem. Int. Ed.等期刊的高水平论文,他引12000余次,当前H因子59,获授权专利40余项。在国际会议上做Plenary和Keynote报告20余次,包括两次美国Gorden Conference的报告。目前任亚洲太平洋催化理事会(APCAT)秘书长,中国催化学会委员,中国分子筛学会委员,Catalysis Surveys from Asia 编委,催化学报编委,物理化学学报编委和I&EC Research副主编等。

催化学报:真金“铈”一饰!

王亮,浙江大学副研究员。目前的研究方向主要为能源催化和纳米催化。获得奖励包括2016年国际催化大会青年科学家奖,2017年中国催化新秀奖和2018年浙江省杰出青年基金资助等。

 

文章链接:http://www.cjcatal.org/CN/10.1016/S1872-2067(18)63136-5

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