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无机陶瓷膜和碳纳米管的联姻!高稳定性的超疏水脱盐薄膜

创新地提出了一种超疏水陶瓷基碳纳米管(CNT)脱盐膜的总体概念设计和应用策略,该膜具有特殊设计的膜结构,并且充分利用碳纳米管的疏水性、耐热稳定性和导电性,具有前所未有的运行稳定性和超疏水性能,有望成为下一代高效分离膜。

课题背景介绍

水是生命之源。废水零排放是解决水污染和水资源危机,实现资源回收的重要途径,是亟待解决的重要环境问题。与现有的热蒸馏和其他膜法脱盐技术相比,膜蒸馏作为一种新兴的分离技术,有望经济高效地实现高浓度含盐废水的零排放。如果能够充分利用工业余热或废热等低品位热源,膜蒸馏(MD)将极具竞争力。MD的核心是操作稳定的多孔疏水膜,具有大的液-气界面,实现水蒸气的高效输运。然而,现有部分有机高分子聚合物膜和疏水改性无机膜的长期热稳定性和疏水性差,随之带来的膜浸润、膜污染、通量和脱盐率的性能衰减等问题是限制其进一步工程应用的技术瓶颈。如何开发新型膜材料,同时提高操作稳定性和膜性能,是科学家们重点研究的挑战性工程科学问题之一。

无机陶瓷膜和碳纳米管的联姻!高稳定性的超疏水脱盐薄膜

成果简介

近日,大连理工大学环境学院董应超教授(通讯作者)合作者Michael D. Guiver教授(共同通讯作者)香港大学(汤初阳教授,大连理工大学海天学者)、美国和爱尔兰的研究单位合作,在高性能陶瓷基复合膜的设计制备及高盐废水处理应用方面取得重要进展,相关成果以题为“Stable Superhydrophobic Ceramic-based Carbon Nanotube Composite Desalination Membranes”发表在国际顶级期刊Nano Lett.上(2018)(DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b01907)。大连理工大学为第一作者单位和第一通讯单位。

全文亮点

1、创新地提出了一种超疏水陶瓷基碳纳米管(CNT)脱盐膜的总体概念设计和应用策略,该膜具有特殊设计的膜结构,并且充分利用碳纳米管的疏水性、耐热稳定性和导电性,具有前所未有的运行稳定性和超疏水性能,有望成为下一代高效分离膜。

2、针对无机陶瓷膜疏水改性的关键问题:如何提高疏水热稳定性,设想并实现了原位生长碳纳米管的精确定量调控。

3、膜过程新颖:将电化学耦合到膜分离过程,强化复合膜的抗有机污染性能,并从微界面角度揭示膜污染机制。

图文快解

无机陶瓷膜和碳纳米管的联姻!高稳定性的超疏水脱盐薄膜

1. 陶瓷基CNT膜的制造和DCMD工艺流程图

要点:阐述了陶瓷基CNT膜的制备和DCMD工艺,详细介绍了关键步骤、样品图像、SEM结构图像和简化的膜结构模型。

无机陶瓷膜和碳纳米管的联姻!高稳定性的超疏水脱盐薄膜

2. PC-CNT膜和FC-CNT膜的形貌表征

要点:通过对尖晶石基陶瓷膜载体(a)、PC-CNT膜(b)、FC-CNT膜(c)的表面图像(1)、断面图像(2)、简化结构模型(3)、室温下接触角的测量(4)观察分析得出,原位生长碳纳米管的精确定量调控,优化的复合膜结构(FC-CNT膜)具有超多孔和超疏水碳纳米管网络的表面结构。表现出显著改善的超疏水性(水接触角高达170°)及其热稳定性(损失率仅为0.59%),这在改性无机陶瓷膜体系中处于最高水平。

 

无机陶瓷膜和碳纳米管的联姻!高稳定性的超疏水脱盐薄膜3. PC-CNT膜和FC-CNT膜的DCMD性能与性质表征

要点:在不发生膜浸润的条件下,对于模拟海水和高盐废水,FC-CNT膜均表现出高且稳定的通量和脱盐率,优于现有的无机膜体系(如陶瓷、金属和碳膜体系)。

 

无机陶瓷膜和碳纳米管的联姻!高稳定性的超疏水脱盐薄膜4. e-DCMD运行期间FC-CNT膜性能和膜污染结构表征与模型

要点:图(a)表示FC-CNT膜的初始状态下的水通量,脱盐率和蒸馏液电导率与盐浓度的函数关系;图(b)为MD操作6h后用热去离子水反洗处理高盐水(70 g·L-1 NaCl)的通量、脱盐率和蒸馏液电导率随MD工艺操作时间的变化关系;同样图(c)(d)对于含有腐殖酸有机污垢的高盐度水在e-DCMD运行6 h后用热去离子水反冲洗清洗高盐度水时的水通量和脱盐率变化;最后(h-j)在不同的电化学辅助下,e-DCMD运行期间FC-CNT膜表面上的表征和静电相互作用简化模型。

结论

1、为了解决高盐度废水的处理问题,团队提出具有热和超疏水操作稳定性的高性能无机陶瓷-CNT结构膜的概念设计与应用策略。

2、以中空纤维特殊结构的多孔陶瓷膜为载体,通过原位CVD生长构建超疏水和超多孔CNT表面网络结构。通过与现有的无机疏水膜进行相比,发现FC-CNT膜具有优异的超疏水性、热稳定性、和高而稳定水通量和脱盐率。

3、通过简单、非破坏性的原位电化学辅助直接接触膜蒸馏(e-DCMD)强化复合膜抗膜污染性能,并且发现通过定量调控复合膜的电负性,预期可实现减缓不同荷电特性物质的膜污染。

展望

董应超教授及合作者表示未来的工作还将集中在利用耦合技术如膜结晶和膜法能源提取技术(压力阻尼渗透(PRO)和反向电渗析(RED)及其复合工艺),实现从高盐度废水中提取矿物盐或回收绿色渗透能。该研究的结果将为环境应用新型无机陶瓷复合膜的设计和制造提供了新思路和技术参考。总之,本研究的结果将为其他先进无机膜的设计和制造提供了新思路和技术参考。

大连理工大学环境学院董应超教授在海外和回国工作期间,长期致力于膜技术及环境能源应用、无机陶瓷膜及陶瓷基复合膜、水处理与气体分离、无机固体废弃物/矿物资源化和环境友好材料等方面应用基础和技术开发工作,取得了系列研究成果,部分成果申请了专利保护,接下来,研究团队将侧重于规模化制造技术与应用开发,让相关技术尽快投入环境污染治理的实际应用,为我国的生态文明建设做出应有的贡献。

致谢

研究工作得到了大连理工大学人才引进专项资金(学科建设经费)、大连理工大学海天学者项目(香港大学汤初阳教授)、中央高校基本科研业务费专项资金、高等学校学科创新引智计划(111计划,持久性有毒物质的污染预防与控制创新引智基地)等的联合资助。硕士生司一然、本科生韩佩璁补充了部分实验,博士生王雪玲、付茂等同学做了部分图文编辑工作,感谢范新飞博士以及中国科学院青岛生物能源所张杨教授的有益讨论。

 

文章链接:Dong Y, Ma L, Tang C Y, et al. Stable Superhydrophobic Ceramic-based Carbon Nanotube Composite Desalination Membranes[J]. Nano letters, 2018.

通讯作者简介

   董应超教授(http://faculty.dlut.edu.cn/2016011051/zh_CN/index.htm),大连理工大学环境学院教授,博士生导师。在海外和回国工作期间,长期致力于膜技术及环境能源应用、无机陶瓷膜及陶瓷基复合膜、水处理与气体分离、无机固体废弃物/矿物资源化和环境友好材料等方面的应用基础和技术开发工作。在高水平国际学术期刊(如Nano Lett., Water Res. J. Membr. Sci.等)发表论文70余篇,获得爱尔兰科技工程基金会IRCSET、日本学术振兴会JSPS和福建省杰青等荣誉。兼任多个国际学术期刊的编委(Editorial Board)和中国膜工业协会理事。

Short Bio:Dr. Yingchao Dong currently serves as professor at the School of Environmental Science & Technology, Dalian University of Technology (DUT), China. He received his Ph.D. degree from University of Science and Technology of China (USTC) (2008). He served as post-doctoral fellow at USTC (China), at the University of Limerick (Ireland) and at Tokyo Institute of Technology (Japan), and then served as a faculty member (PI) at Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, from 2008-2016. His research activities focus on applied fundamental research and engineering aspects of inorganic ceramic-based membranes and coupling techniques for environmental and energy applications. The research results were published in over 100 publications and 8 patents, including ~70 peer-reviewed SCI paper in some international journals (such as Nano Lett., Water Res. J. Membr. Sci., ACS Sustain. Chem. Eng., J. Am. Ceram. Soc., J. Eur. Ceram. Soc., and J. Power Sources). 

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