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多孔氮硫共掺杂碳纤维包覆SnS纳米颗粒用于高性能钠离子电池

【前沿部分】

近年来,由于钠的天然储量高、成本低,钠离子电池(SIB)在将来可广泛应用于储能领域。但是,由于钠离子半径较大,大多数适用于锂离子电池负极材料无法直接应用于钠离子电池。基于转化-合金化储钠机制的锡基材料具有较高的理论容量。其中,SnS 因其独特的层状结构和较大层间距成为较理想的候选负极材料。但是,SnS在充放电期间仍存在巨大的体积变化,导致材料粉碎、电池循环寿命差。

鉴于此,中南大学材料科学与工程学院的潘安强教授和梁叔全教授(共同通讯作者)通过静电纺丝法成功合成了氮、硫共掺杂介孔碳包覆SnS纳米颗粒(SnS@SNCF-55)的复合材料。当其用于钠离子负极时,表现出优异的循环和倍率性能。该文章发表在国际顶级期刊(知名期刊)Energy Storage Materials上,题为Tin Sulfide Nanoparticles Embedded in Sulfur andNitrogen Dual-Doped Mesoporous Carbon Fibers as High-Performance Anodes with Battery-CapacitiveSodium Storage”第一作者为博士研究生王亚平。 

【核心内容】

研究人员首先将聚丙烯腈(PAN)、SnCl2﹒2H2O、硫粉在加热条件下溶于到DMF中。通过静电纺丝获得前驱体纤维,随后在空气中煅烧固化纤维,最后在Ar气中高温碳化得到SnS@SNCF-55负极材料(图1)。SnS@SNCF-55材料具有特殊的多孔结构,且SnS嵌于氮、硫共掺杂的碳中(图2),同时碳纤维边缘被部分石墨化,具有较大的层间距。当SnS@SNCF-55材料作为钠离子电池负极时,在0.1A/g的电流密度下,100次循环后容量高达600mAh/g。在0.05,0.1, 0.2, 0.4, 0.8, 1.6, 3.2A/g的电流密度下容量分别为796, 630, 490, 433, 400, 341, 289mAh/g。在1A/g大电流密度下循环500圈之后,复合电极的容量仍然保持在332mAh/g,单圈容量衰减率为0.04%(图3)。作者以Na3V2(PO4)3作为正极组装全电池(图4),在0.1-3.0V的电压窗口内,在0.1A/g下的容量为300mAh/g。

多孔氮硫共掺杂碳纤维包覆SnS纳米颗粒用于高性能钠离子电池

图1.  SnS@SNCF-55 的制备过程。

多孔氮硫共掺杂碳纤维包覆SnS纳米颗粒用于高性能钠离子电池

图2. (a,b)不同放大倍数下SnS@SNCF-55的SEM图片;(c-g)SnS@SNCF-55的TEM、HRTEM及相对应的SAED图片;(h-i)Sn、S、C、N的元素分布图。

多孔氮硫共掺杂碳纤维包覆SnS纳米颗粒用于高性能钠离子电池

图3. (a)SnS@SNCF-55的CV曲线,扫描速率为0.1mV/s。(b)0.1A/g下SnS@SNCF循环性能。(c)一系列SnS@SNCF材料的倍率性能。(d)不同电流密度下SnS@SNCF-55的充放电曲线。(e)在1A/g下SnS@SNCF-55的循环稳定性。

多孔氮硫共掺杂碳纤维包覆SnS纳米颗粒用于高性能钠离子电池

图4. (a)以Na3V2(PO4)3为正极,SnS@SNCF-55作为负极的全电池示意图。(b)0.1A/g电流密度下全电池的充放电曲线。(c)在0.1A/g下全电池的循环性能。

随后,作者不同扫速下的CV测试来进一步研究其储能机理,并给出其表现出优异电化学性能的可能原因:(1)碳纤维可以有效缓冲SnS在充放电过程中产生的体积膨胀,防止SnS粉化;(2)碳纤维具有多孔结构有利于电解液的渗入与传输;(3)氮、硫共掺杂可有效提高材料导电性,且可以使碳纤维边缘部分石墨化,增大碳材料层间距;(4)部分外在的赝电容效应可以提高电极材料的倍率性能。

 

 材料制备过程

首先称取0.625g SnCl2·2H2O和0.5g 聚丙烯腈 (PAN, Mw =1500000)  溶解于6 mL DMF当中,使之搅拌溶解变成均一透明的澄清溶液,再加入一定量的硫粉(S:Sn = 2:1,摩尔比)在加热条件下溶解并搅拌12h。制备得到的溶液在10 kV电压条件下静电纺丝得到前驱体纤维,前驱体纤维在空气中以250℃的条件固化40 min得到SnS2@PAN,最后在Ar气氛中600℃煅烧2h得到目标产物。

 

YapingWang, Yifang Zhang, Junrong Shi, Xiangzhong Kong, Xinxin Cao, Shuquan Liang, GuozhongCao, Anqiang Pan, Tin Sulfide NanoparticlesEmbedded in Sulfur and Nitrogen Dual-Doped Mesoporous Carbon Fibers asHigh-Performance Anodes with Battery-Capacitive Sodium Storage, Energy Storage Materials, 2018, DOI:10.1016/j.ensm.2018.08.014.

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