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清华大学李隽等PNAS:一氧化碳氧化反应中金纳米颗粒动态作用机理揭秘

清华大学化学系李隽课题组与美国西北太平洋国家实验室Chongmin Wang 和匹茨堡大学Scott X. Mao课题组合作,在纳米金催化领域中取得重要进展。

在国家自然科学基金项目(项目编号:21590792,91645203,21521091)等资助下, 清华大学化学系李隽课题组与美国西北太平洋国家实验室Chongmin Wang 和匹茨堡大学Scott X. Mao课题组合作,在纳米金催化领域中取得重要进展。

清华大学李隽等PNAS:一氧化碳氧化反应中金纳米颗粒动态作用机理揭秘

研究成果以“Size-dependent dynamic structures of supported gold nanoparticles in CO oxidation reaction condition(纳米金催化一氧化碳氧化反应中的尺寸效应和动态结构变化)”为题,于2018年7月9日在Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of AmericaPNAS美国科学院院刊》)上发表。

  金是自然界最惰性的金属,自八十年代末发现纳米尺寸(2~5 nm)的金粒子具有低温催化活性以来,纳米金催化成为异相催化领域的里程碑之一。三十多年来,具有纳米尺寸的负载型金催化剂已经得到广泛的实验和理论研究,但其异常显著的“尺寸效应”仍然是一个难解之迷。李隽课题组在多年开展的金团簇及其纳米粒子催化研究基础上,发现纳米金催化过程中存在反应条件下生成的动态单原子,因而提出了“动态单原子催化” (Dynamic Single-Atom Catalysis)的概念(Y.G. Wang, et al., J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 10673; Nature Commun. 2015, 6, 6511)。

清华大学李隽等PNAS:一氧化碳氧化反应中金纳米颗粒动态作用机理揭秘

图1. 不同尺寸的金颗粒在一氧化碳氧化反应中的动态变化

  为揭示动态单原子催化的本质,最近他们与美国科学家合作,利用环境电子透射显微镜和计算化学模拟的手段,首次揭示一氧化碳氧化反应中反应分子和金纳米颗粒的动态作用机理(图1)。

研究发现,大的金颗粒(>4 nm)在与一氧化碳分子作用时只发生表面重构,不破坏颗粒的整体结构;而较小的金颗粒(~2 nm)在与一氧化碳分子作用时,金颗粒的整体结构被破坏,变成无定形的动态结构。计算模拟表明,对于较小的金颗粒,表面吸附了一氧化碳的金原子可以源源不断地把反应分子输送到载体和金颗粒的界面处,从而与吸附在界面的氧气分子发生反应,大大加快了反应速率。因此金催化的尺寸效应可以由纳米金颗粒在反应条件下能否生成金的动态单原子而得以解释。

上述发现提高了人们对传统纳米金催化剂尺寸效应的认识,研究中所提出的动态单原子催化的反应模式可以解释更多的金属纳米催化现象,对纳米催化剂的动态反应机理研究具有重要的指导意义。

 

论文链接:https://doi.org/10.1073/pnas.1800262115

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