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UT-Austin黄锐&鲁南姝PNAS: 二维材料液体鼓泡中的力学

UT-Austin黄锐&鲁南姝PNAS: 二维材料液体鼓泡中的力学

第一作者:Daniel A. Sanchez, Zhaohe Dai (戴兆贺)

通信作者:Rui Huang (黄锐)Nanshu Lu (鲁南姝)

作者单位:The University of Texas at Austin (UT Austin)

原文链接:

http://www.pnas.org/content/115/31/7884

前言:

今天非常有幸邀请到鲁南姝教授课题组来对她们最新发表在PNAS上的文章进行解读,感谢她们的无私分享,希望对大家有所帮助!

研究背景:

    在大部分应用情境中,二维(2D)材料需要被转移贴附到硅,金,蓝宝石等基底上。在贴附过程中,与手机贴膜困住气泡十分相似,人们发现圆形的鼓泡(bubble)经常不可避免地困在2D材料和基底之间的界面。最近大量的实验观察表明:i) 被困的介质可能是液体(水和少量碳氢化合物的混合物);ii) 这些2D材料鼓泡通常呈自相似球盖形状,即鼓泡的高度与半径比几乎是个常数

    本文结合实验,分子动力学和连续介质力学分析,揭示2D材料鼓泡的自相似形状是其系统中材料的弹性变形能和各材料之间相互作用的界面能平衡的结果。此外,本文指出实验中较为容易测量的鼓泡高度与半径比实际上可以用来评估2D材料和基底的粘接度。注:2D材料和基底的粘接度对2D材料器件的制备和功能有着重要影响,但精确的实验测量仍然较难。

实验观察:

UT-Austin黄锐&鲁南姝PNAS: 二维材料液体鼓泡中的力学

1(A)石墨烯剥离到二氧化硅后的原子力显微镜(AFM)图;(B)放大后单层石墨烯区域AFM图;(C)多种二维材料鼓泡的中心剖面形状;(D)鼓泡的高度与半径关系图。

    图1AB展示了将石墨烯剥落在二氧化硅基底上时形成的鼓泡,在正文中我们也描述了二硫化钼(MoS2)在氧化铝以及二硫化钼在二氧化硅上形成的鼓泡。通过文献调研不难发现,这种鼓泡现象在2D材料器件中较为普遍,其形成机制被归结为在转移过程中,气体,水,碳氢化合物等被困在界面处。所以,在常见的石墨烯,二硫化钼,氮化硼等2D材料器件中,人们认为鼓泡的存在是原子尺度的界面自清洁行为:2D材料和基底的界面作用力将污染物挤压成鼓泡,以致于没有鼓泡的区域有着原子级的清洁,这也是目前为止人们对于2D材料鼓泡较为定性的理解。在图1C中,我们选择圆形的2D材料鼓泡,并进一步沿着这些鼓泡中心做剖面图。我们发现这些圆形鼓泡的剖面可以很好地用球盖形状(spherical cap)来近似,而且对于给定材料,得到的球盖高度与半径呈线性关系(图1D)。也就是说,这些鼓泡有着自相似的结构。更为有趣的是,在近两年人们发现了十多种2D材料鼓泡,它们都呈现出不依赖于尺寸的自相似结构,不同材料体系有着不同的高度半径比。从这些观察和调研数据我们可以推测:2D材料鼓泡的高度半径比应该是一个只依赖材料属性的无量纲参数,也是理解这些鼓泡形成的关键。值得一提的是,结合文献中关于鼓泡的湿度和温度依赖性,我们对其时间依赖性的观察发现困在鼓泡中的物质更可能是液体而不是气体。

理论分析:

    我们先从能量角度来理解这些鼓泡系统。鼓泡的形成需要产生新的2D材料和液体的界面以及基底和液体的界面,以取代部分2D材料和基底的界面,同时伴随着2D材料变形所储存的弹性变形能。所以,我们基于薄膜理论分析,在液体不可压缩的假设下通过系统能量最小化最终得到一个显式关系公式将鼓泡的高度半径比与鼓泡系统中的材料力学及界面参数联系在一起。值得注意的是,2D材料的变形能不仅包含鼓泡内部的部分,也包含鼓泡外部的部分,这是由于2D材料的界面滑动导致的。我们的理论分析进一步被分子动力学模拟验证,如图2所示。在此,我们强调两点:i比较符合直觉的是,2D材料和基体的界面能越大,那么界面作用能够更有效地挤压液体分子,使得鼓泡的高度半径比更大。ii)当界面能较弱时,液体更倾向于铺开呈层状结果,这和近期的实验观察一致。值得注意的是,当液体原子层数小于三层时,液体会发生相变形成类似于冰的层状结构,因此我们的液体连续介质的假设也会随之失效。

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2. 分子动力学结果:水分子鼓起的石墨烯鼓泡高度半径比与石墨烯和基底的粘接能的关系。

对2D材料器件设计的指导意义:

    我们的理论分析可以被用于快速估算2D材料和基底的粘接能。一旦测量到鼓泡的高度和半径,液体和基底的接触角,以及液体和2D材料的接触角等材料参数,2D材料和基底的粘接能就可以被估计出来。因为2D材料的鼓泡经常出现在器件应用中,鼓泡的高度、半径以及接触角等材料参数在很多文献中已经被系统的测量出来,所以我们结合本文的实验和文献中的观察,创建了图3中的2D材料和各种基底的粘接能图。考虑到将来可能发展出更多种2D材料,相关应用也涉及到数十种基底,我们在此提出的通过鼓泡的形状直接估算2D材料与基底之间的粘接能就具有广泛的实用价值。估算出粘接能,能够有效地指导2D材料的转移工艺,异质结构的制备工艺,以及相关柔性器件在变形时的功能表现。例如,可以通过图3直观地对比不同界面的强弱,进而选择合适的基底,设计2D异质结构材料的转移顺序等。

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3. 通过鼓泡来表征2D材料和基体的粘接能。

主要作者介绍:

Mr. Danny Sanchez is a PhD student of Dr. Nanshu Lu’s research group. Danny’s research focuses on the experimental investigation of 2D materials. Danny has received many awards and fellowships including the prestigious US NSF Graduate Research Fellowship (GRFP).

Mr. Zhaohe Dai (戴兆贺) is a PhD student of Dr. Nanshu Lu’s research group. He received his Bachelor degree in Theoretical and Applied Mechanics from the University of Science and Technology of China in 2013 and M.S. degree in Solid Mechanics from Institute of Mechanics in 2016. He studies in the area of mechanics of low-dimensional materials and their applications in nanocomposites and flexible electronics. 

(https://sites.google.com/view/zhaohedai)

Prof. Rui Huang (黄锐) received his Bachelor degree from the University of Science and Technology of China in 1994 and his PhD degree from Princeton University in 2001. He joined the University of Texasat Austin as an Assistant Professor in September 2002 and was promoted toAssociate Professor in 2008 and Professor in 2014. Dr. Huang’s current researchinterests include mechanics of 2D materials and soft materials. (https://www.ae.utexas.edu/~ruihuang/)

Prof. Nanshu Lu (鲁南姝) is tenured Associate Professor in the Department of Aerospace Engineering and Engineering Mechanics at the University of Texas at Austin. She holds a courtesy appointment in the Department of Biomedical Engineering (BME) and she is also on the graduate study committees (GSC) of the Materials Science and Engineering (MSE), the Electrical and Computer Engineering (ECE), and the Mechanical Engineering programs. Dr. Lu’s research focuses on the mechanics analysis, manufacture, and bio-integration of soft electronics. She has been honored with the MIT’s Technology Review 35 under 35 Award, the US NSF CAREER Award, multiple Young Investigator Awards, and the 3M Non-tenured Faculty Award, etc. Currently, Lu group has openings for graduate students majored in Solid Mechanics, MSE, ECE, BME, and ME in fall 2019.

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