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浙江大学侯阳AEM-高活性Fe-N4掺杂的纳米碳纤维负载于3D电化学剥离石墨烯:高效提升酸性体系下电化学产氧性能

电化学分解水制氢由阴极的析氢反应和阳极的产氧反应组成,是未来可再生清洁能源转化和利用的重要方向。相比于二电子转移的析氢反应,四电子转移的产氧反应其动力学过程缓慢,是目前限制电解水工艺工业化发展的关键因素。尤其是在酸性电解液中,兼具高活性和高稳定的电解水产氧催化材料依然是Ir/CRu/C等贵金属催化剂。因此,发展在酸性环境下,能够高效电解水产氧的非贵金属电催化剂对于推动能源转化领域的进展具有重大意义。此外,进一步探究材料的电催化活性位点并理解其催化反应机制,将为发展高效的非贵金属酸性电解水产氧催化剂提供重要理论基础。

近日,浙江大学侯阳课题组在酸性电解水产氧反应的研究中取得重要进展。研究人员采用简易的电聚合和高温裂解耦合反应策略,构建出一种自支撑的3D Fe-N4掺杂的碳基复合材料电极(FeN4/NF/EG)。在该复合体系中,FeN4/NF纳米纤维紧紧地附着在电化学剥离石墨烯电极表面,形成了一个3D杂化超级结构。

浙江大学侯阳AEM-高活性Fe-N4掺杂的纳米碳纤维负载于3D电化学剥离石墨烯:高效提升酸性体系下电化学产氧性能

0.5 M H2SO4电解液条件下,FeN4/NF/EG催化剂表现出优异的电化学产氧性能及其高的循环稳定性。在电流密度达到10 mA cm-2时,FeN4/NF/EG材料的电化学产氧过电势仅为294 mV,性能远高于其他所报道的碳基非贵金属电极材料,甚至优于商业中广泛应用的Ir/C电催化剂。在电流密度20 mA cm-2条件下,FeN4/NF/EG材料电催化产氧反应,能够稳定运行10 h以上。

浙江大学侯阳AEM-高活性Fe-N4掺杂的纳米碳纤维负载于3D电化学剥离石墨烯:高效提升酸性体系下电化学产氧性能

研究者采用X射线近边吸收光谱和扩展X射线吸收光谱等手段,证明了FeN4/NF/EG催化材料中高度分散的Fe原子催化活性中心是以Fe-N4配位结构形式存在。同时,理论计算进一步证明原子级分散的Fe-N4结构相比于Fe-N1Fe-N2,和Fe-N3结构具有更低的反应能量势垒,优化了电催化产氧反应路径,从而导致其高效的电催化性能和优良稳定性。

浙江大学侯阳AEM-高活性Fe-N4掺杂的纳米碳纤维负载于3D电化学剥离石墨烯:高效提升酸性体系下电化学产氧性能

浙江大学侯阳AEM-高活性Fe-N4掺杂的纳米碳纤维负载于3D电化学剥离石墨烯:高效提升酸性体系下电化学产氧性能

该研究不仅为酸性条件下,电催化水裂解产氧反应指明了新的研究方向,而且对构建具有分子结构的过渡金属氮掺杂的碳材料(M-N-C)具有一定的指导作用。

工作得到了国家自然科学基金和浙江大学百人计划启动基金等项目的支持。相关论文以“Fe-N4 Sites Embedded into Carbon Nanofiber Integrated with Electrochemically Exfoliated Graphene for Oxygen Evolution in Acidic Medium”为题发表在国际能源材料领域权威期刊Advanced Energy Materials(影响因子21.875)上。该项成果由浙江大学、美国纽约州立大学布法罗分校及华中师范大学合作完成。论文第一作者为浙江大学硕士研究生雷超君。浙江大学为该论文的第一及通讯作者单位。

文献信息:

Fe-N4 Sites Embedded into Carbon Nanofiber Integrated with Electrochemically Exfoliated Graphene for Oxygen Evolution in Acidic Medium. Advanced Energy Materials., 2018, https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201801912

 

侯阳课题组主页:http://mypage.zju.edu.cn/yhou

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