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楼雄文教授团队Chem:外延生长法实现单晶纳米颗粒几何拓扑结构的调控

【前言】

配位聚合物——例如普鲁士蓝以及金属有机框架——是一类特别的化合物材料,其具有独特的晶体结构以及在生物、医学、能源等领域广泛的应用。随着纳米技术与纳米材料的发展,具有更优异性能的配位聚合物纳米结构材料引起了人们更多的关注。但是,此类材料的发展仍处在初级阶段,这是因为对其纳米结构的设计、结晶度的控制等仍十分困难。另一方面,纳米拓扑结构的可控合成与性质研究是近期的新兴领域之一,但是其材料构成主要来自于DNA分子的组装,对于由其他材料组成的纳米拓扑结构的研究报道甚少。因此,将配位聚合物与纳米拓扑结构两个领域进行结合必将能够拓展纳米材料合成方法学,有望产生新现象、发现新效应与开发新应用等,但是目前此交叉领域却极少受到研究者的关注。

 

【成果介绍】

最近,新加坡南洋理工大学的楼雄文教授课题组通过“自模板外延生长法”成功合成了单晶普鲁士蓝类化合物(Prussian blue analog, PBA)纳米结构,并且通过调节合成反应中添加剂的比例控制了其晶体生长动力学,进而实现了对材料的纳米几何拓扑结构的调控。其中,纳米拓扑结构包括三种:纳米盒(nanoboxes)、纳米笼(nanocages)以及纳米框(nanoframes)。作者对三种结构的形成机理与相互关系进行了深入的探索与讨论,并对其几何拓扑结构的识别进行了初步的尝试。当PBA转换为相应的氧化物时,其纳米拓扑结构依然得到了保持,并表现出优异的电催化析氧性能(oxygen elvolution reaction, OER)。作者通过电化学分析发现,与纳米拓扑结构相关的OER构效关系是源于这些结构的电化学活性面积的差异。该工作发表在国际顶级期刊Chem上(影响因子:14.104)。论文的第一作者为佴建威博士。

 

【全文解析】

楼雄文教授团队Chem:外延生长法实现单晶纳米颗粒几何拓扑结构的调控

图1. 纳米笼结构的形貌表征扫描电镜图与透射电镜图。

楼雄文教授团队Chem:外延生长法实现单晶纳米颗粒几何拓扑结构的调控

图2. (A-F)纳米框与(G-I)纳米盒结构的形貌表征扫描电镜图与透射电镜图。

楼雄文教授团队Chem:外延生长法实现单晶纳米颗粒几何拓扑结构的调控

图3. 基于自模板外延生长法获得的三种纳米拓扑结构的形成机理图。

楼雄文教授团队Chem:外延生长法实现单晶纳米颗粒几何拓扑结构的调控

图4. 三种纳米拓扑结构的识别。

楼雄文教授团队Chem:外延生长法实现单晶纳米颗粒几何拓扑结构的调控

图5. 转换为氧化物后的纳米结构形貌表征扫描电镜图与透射电镜图:(A-C)纳米笼,(D-F)纳米框,(G-I)纳米盒。

楼雄文教授团队Chem:外延生长法实现单晶纳米颗粒几何拓扑结构的调控

图6. 不同电催化剂的(A)线性扫描伏安图,(B)在不同电流密度下的过电位,(C)在过电位为300mV下的质量活性,(D)塔菲斜率值。氧化物纳米框电催化剂的(E)在500圈(100mV/s扫速)循环伏安前后的线性扫描伏安图比较,(F)在恒电流密度(5mV/cm2)下的计时电势响应。

 

Jianwei Nai, Jintao Zhang, Xiong Wen(David) Lou*. Construction of Single-Crystalline Prussian Blue Analog HollowNanostructures with Tailorable Topologies. Chem,2018, DOI:10.1016/j.chempr.2018.07.001

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