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中科大吴宇恩Angewandte:磷空位合成四氮配位的钌单原子–接近于铂的氢吸附能

        迄今为止,铂基化合物是被认为是在酸性下最有效的氢析出催化剂。然而,Pt的稀缺性和高成本极大地限制了它的工业应用。相对于便宜的钌金属,根据密度泛函理论计算显示其类似铂的金属氢键强度,然而,目前对于钌催化剂的研究鲜有报道。众所周知,在单原子催化剂上,载体在优化局部几何和电子结构方面起着很强的相互作用。迄今为止,在固定金属原子位点材料上主要限于氧化物和碳基材料。但是,金属氧化物通常表现出较差的导电性和耐腐蚀性。另外,碳基质材料在电化学测试中碳容易被氧化。

中科大吴宇恩Angewandte:磷空位合成四氮配位的钌单原子--接近于铂的氢吸附能

 中国科学技术大学吴宇恩教授团队(通讯作者)与华东理工大学段学志副教授理论课题组合作,基于新的非碳氮化磷纳米管载体,采用传统的共还原方法,在磷空位上合成了四氮配位的钌单原子。

中科大吴宇恩Angewandte:磷空位合成四氮配位的钌单原子--接近于铂的氢吸附能

图 基于氮化磷载体上合成钌单原子示意图

0.5M硫酸析氢测试中,该催化剂在电流密度为10mA/cm2下所需的过电位仅为24mV,同时其塔菲尔斜率为38mV/dec,更为重要的是,该单原子催化剂展现出极高的TOF值,远远优于钌单原子在其他的载体(氮化碳,多孔碳)

中科大吴宇恩Angewandte:磷空位合成四氮配位的钌单原子--接近于铂的氢吸附能

同时,密度泛函理论计算数据证实在氮化锂载体上的钌单原子,其氢吸附能相对于其他载体更接近于铂的氢吸附能,从而导致该催化剂在氢的吸附解吸行为促进整体性能提高。

中科大吴宇恩Angewandte:磷空位合成四氮配位的钌单原子--接近于铂的氢吸附能

该工作在为单原子催化剂载体设计上提供新的思路,同时显示了钌单原子在酸性析氢反应中展现出优异的反应活性以及稳定性。相关工作以“Efficient and Robust Hydrogen Evolution: Phosphorus Nitride Imide Nanotubes as Supports for Anchoring Single Ruthenium Sites”为题,发表于Angew. Chem. Int. Ed. (201804854)上。

研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金的资助。在实验上,北京光源,上海光源以及合肥光源在同步辐射的测试上给予大力帮助。

文章链接:Yang J, Chen B, Liu X, et al. Efficient and Robust Hydrogen Evolution: Phosphorus Nitride Imide Nanotubes as Supports for Anchoring Single Ruthenium Sites[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.

作者简介:

吴宇恩,中国科学技术大学化学系教授,20092014年在清华大学化学系分别获得学士和博士学位,师从李亚栋教授,2015年获得基金委优秀青年基金,2017年获国家重点研发计划纳米专项青年项目资助并任首席, 2018年获得中组部青年拔尖人才资助。近5年来,以第一/通讯作者发表学术论文30余篇,包括Nature Catalysis 1篇(已接收)、Chem. Soc. Rev. 1篇、Nature Commun. 2篇、J. Am. Chem. Soc. 7篇、Angew. Chem. Int. Ed. 8篇,Adv. Mater 1篇等,论文共计SCI引用2500余次。担任国际重要期刊Science Bulletin 副主编,Science China Materials编委。

近年来,专注于金属单原子、团簇催化剂的合成方法学研究,并将催化剂应用于以燃料电池相关的小分子活化反应研究。研究方向:

(1) 燃料电池技术,单电池及小型电堆组装。

(2) 纳米催化剂、太阳能光催化、电催化、多相催化。

(3) 气体检测器及生物传感器,面向气体小分子、生物标志物的检测

课题组网页:http://staff.ustc.edu.cn/~yuenwu/

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