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年度Joule:2018年3-4期文章汇总(JOULE SPOTLIGHT大奖评选)

1、多晶正极材料的电荷不均一性和表面化学性能(美国劳伦斯伯克利国家实验室)

锂离子电池在充/放电过程中电极经常出现不均匀的荷电状态(SOC),这些不均匀性可导致电池容量的损失,局部的过充或过放以及安全问题(如高SOC下过渡金属氧化物的氧损失)。因此,理解非均匀性的形成机制对电化学电池稳定安全的运行是极其重要的。然而,对常用于基础电池研究的脱锂样品,其表面化学和体相锂分布分析结果可能不能准确反映电池中荷电材料的真实信息。在此工作中,美国劳伦斯伯克利国家实验室的Marca Doeffa教授和SLAC国家加速器实验室的Yijin Liu合作,使用纳米全场(FF)透射X射线显微技术(TXM)和时均软X射线吸收光谱(软XAS)研究了LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2正极材料的电化学充/放电以及化学氧化样品中荷电状态的不均一性及表面化学性质的差异。本研究不仅表明电解质溶液是层状氧化物正极材料表面重建为岩盐相结构反应的积极参与者,而且通过二次颗粒的尺度为理解和改善电荷的均匀性奠定了化学基础。

 

科普波长越短的X射线能量越大,叫做硬X射线,波长长的X射线能量较低,称为软X射线。波长小于0.1埃的称超硬X射线,在0.1~10埃范围内的称硬X射线,10~100埃范围内的称软X射线。

年度Joule:2018年3-4期文章汇总(JOULE SPOTLIGHT大奖评选)

Chixia Tian, Yahong Xu, Dennis Nordlund, Feng Lin, Jin Liu, Zhihong Sun, Yijin Liu, Marca Doeff, Charge Heterogeneity and Surface Chemistry in Polycrystalline Cathode Materials, Joule, DOI: 10.1016/j.joule.2017.12.008.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435117302234

 

2、Ni掺杂的Sr(Ti,Fe)O3 SOFC阳极:通过金属合金纳米粒子出溶实现高性能(阿根廷巴里洛切原子能研究中心)

导电氧化物作为固体氧化物燃料电池(SOFC)Ni基金属陶瓷阳极的替代物,可克服焦化和杂质中毒等问题,但它们的电化学性能通常不如Ni基金属陶瓷。此外,人们认为原位金属纳米颗粒沉淀/溶出改善了导电氧化物的性能,但仍缺乏对溶出的理解,如特定阳离子从氧化物阳极溶出的原因以及在各种阳极条件下决定溶解相组成的因素。基于上述原因,阿根廷巴里洛切原子能研究中心的Liliana V. Mogni教授研究了Ni掺杂的Sr0.95(Ti0.3Fe0.63Ni0.07)O3-δ(STNF)钙钛矿氧化物阳极原位析出纳米金属合金颗粒过程的机理及电化学性能演变,新的氧化物组成STNF具有与Ni基金属陶瓷相当的阳极极化电阻,并且明显优于相应的无Ni化合物SrTi0.3Fe0.7O3-δ。STNF暴露于燃料会使其表面上的Ni0.5Fe0.5纳米颗粒的溶出和成核,而在SrTi0.3Fe0.7O3-δ上没有观察到纳米颗粒。原位析出的纳米颗粒的阳极极化电阻降低多达4倍,这在电池工作温度低于800℃和低H2分压下最明显,这表明纳米颗粒可通过促进H2吸附改善性能。这项工作建立了一个定量预测溶出纳米粒子组成的通用热力学模型,并得到了实验结果的验证。

年度Joule:2018年3-4期文章汇总(JOULE SPOTLIGHT大奖评选)

Tenglong Zhu, Horacio E. Troiani, Liliana V. Mogni, Minfang Han, Scott A.Barnett, Ni-Substituted Sr(Ti,Fe)O3 SOFC Anodes: Achieving High Performance via Metal Alloy Nanoparticle Exsolution, Joule, DOI: 10.1016/j.joule.2018.02.006.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118300527

 

3、高安全陶瓷锂电池(美国马里兰大学)

全固态锂电池有望大幅度提升电池的安全性和能量密度,但其性能严重受限于电极与电解质之间较大的界面阻抗,这一问题在石榴石型氧化物基的全固态电池中更为严重。因此,在以往的研究中往往通过在正极内引入少量的液体或聚合物电解质来改善界面,但是,引入易燃的有机电解质势必会影响电池的安全性能。如何在氧化物全固态电池中实现构建全陶瓷的正极对于提升电池的安全性具有重要的意义。美国马里兰大学的王春生教授等人通过界面工程的手段改善电极与固态电解质之间的界面,从而实现高安全性全陶瓷锂金属电池。该工作利用层状过渡金属氧化物(LiCoO2)电极以及石榴石型氧化物(Li7La3Zr2O12) 电解质(二者界面容易自发生成的Li2CO3), 在二者之间引入与Li2CO3同结构、低熔点的 Li2.3C0.7B0.3O3(LCBO)作为烧结助剂。在共烧过程中LCBO会与电极和电解质表面的Li2CO3反应生成高离子电导的界面相,因而可以在提升界面润湿性的前提下有效抑制因电极和电解质直接接触而导致的化学反应和电化学反应,从而可实现制备全陶瓷的复合正极和电解质。这一全陶瓷正极和电解质可以在以锂金属为负极的固态电池中实现快速、可逆的循环,室温循环次数大于100次。

年度Joule:2018年3-4期文章汇总(JOULE SPOTLIGHT大奖评选)

Fudong Han, Jie Yue, Cheng Chen, Ning Zhao, Xiulin Fan, Zhaohui Ma, Tao Gao, Fei Wang, Xiangxin Guo, Chunsheng Wang, Interphase Engineering Enabled All-Ceramic Lithium Battery, Joule, DOI: 10.1016/j.joule.2018.02.007.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118300539

 

4、多孔冷干MXene作为高效电容去离子材料(澳大利亚悉尼科技大学&美国德雷塞尔大学)

澳大利亚悉尼科技大学汪国秀教授和美国德雷塞尔大学Yury Gogotsi教授课题组合理设计出用于电容去离子的气凝胶状多孔MXene电极材料——Ti3C2Tx。采用有机化合物的嵌入-分层和真空冷干技术来防止由于范德华力引起的MXene纳米片的重新堆叠。多孔Ti3C2Tx亲水且结构明确,具有高表面积和高导电性。当用作电容去离子电极时,多孔Ti3C2Tx电极在浓度为10000 mg /L的盐溶液中表现出惊人的高离子吸附能力(118 mg/cm3),比此前报道的碳基电极材料高出12倍以上。多孔MXene材料可为高性能电容脱盐开辟一条新途径。

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Weizhai Bao, Xiao Tang, Xin Guo, Sinho Choi, Chengyin Wang, Yury Gogotsi, Guoxiu Wang, Porous Cryo-Dried MXene for Efficient Capacitive Deionization. Joule, DOI: 10.1016/j.joule.2018.02.018;

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118300874

 

5、珊瑚状碳纤维复合锂负极用于锂金属电池(清华大学)

清华大学化工系张强教授和助理研究员程新兵等人通过Ag电镀和熔融Li注入制备出一种类珊瑚状银涂层碳纤维基复合Li负电极(CF/Ag-Li),其在Li-S和Li-LiFePO4电池的全电池中表现出优异的电化学性能。CF/Ag-Li对电池可在10.0 mA cm−2电流密度下循环160次。组成的CF/Ag-Li|S电池具有785 mAh g−1的高初始放电容量和0.5C下400次循环后的高电容保持率。

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Rui Zhang, Xiang Chen,Xin Shen, Xue-Qiang Zhang, Xiao-Ru Chen, Xin-Bing Cheng, Chong Yan, Chen-Zi Zhao, Qiang Zhang, Coralloid Carbon Fiber-Based Composite Lithium Anode for Robust Lithium Metal Batteries, Joule, DOI: 10.1016/j.joule.2018.02.001;

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118300473

 

6、高能量密度柔性钾离子电池(吉林大学)

柔性电子设备正引领着下一代电子产品的潮流。吉林大学鄢俊敏教授和蒋青教授等人采用一种新颖的照相印刷技术,通过光诱导合成法在宣纸上生长出高晶PB纳米立方体来制造柔性普鲁士蓝(PB)电极。作者基于柔性PB电极,成功构建了具有优异机械强度和优异电化学性能(能量密度高达232 Wh kg-1)和高柔韧性KIB。该新型的照相印刷柔性电极将极大促进柔性储能系统的发展。

年度Joule:2018年3-4期文章汇总(JOULE SPOTLIGHT大奖评选)

Yun-Hai Zhu, Xu Yang, DiBao, Xiao-Fei Bie, Tao Sun, Sai Wang, Yin-Shan Jiang, Xin-Bo Zhang, Jun-Min Yan,Qing Jiang, High-Energy-Density Flexible Potassium-Ion Battery Based on Patterned Electrodes,, Joule, DOI: 10.1016/j.joule.2018.01.010

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118300382#undfig1

 

7、将SnS2超薄纳米片限域到空心碳纳米结构中以实现高效电容钠储存(南京师范大学&南洋理工大学)

二硫化锡(SnS2)是一种很有前景的高容负极材料。在钠电体系中,在与Na+离子的反应过程中,低电导率和巨大的体积膨胀阻碍其了实际应用。在此,南京师范大学周小四教授和南洋理工大学楼雄文教授课题组通过一种简单模板法,有效地将超薄SnS2纳米片限制在碳纳米管(SnS2@CNTs),碳纳米棒(SnS2@CNBs)和空心碳纳米球(SnS2@CNSs)中。得益于其独特的结构优势,这些SnS2-碳纳米复合材料具有高比容量,良好的循环稳定性和优异的倍率性能。

年度Joule:2018年3-4期文章汇总(JOULE SPOTLIGHT大奖评选)

Yuhan Liu, Xin-Yao Yu, Yongjin Fang, Xiaoshu Zhu, Jianchun Bao, Xiaosi Zhou, Xiong Wen (David)Lou. Confining SnS2 Ultrathin Nanosheets in Hollow Carbon Nanostructures for Efficient Capacitive Sodium Storage. Joule, DOI:10.1016/j.joule.2018.01.004;

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118300047

 

8、设计具有实际所需参数的锂硫电池(美国德克萨斯大学奥斯汀分校)

与当前锂电技术相比,锂硫电池在追求高能量密度电池方面,着重于开发具有高硫负载和电解质/硫(E/S)比较低的锂硫技术。然而,目前符合这些实际所需参数范围内的研究非常有限。为此,美国德克萨斯大学奥斯汀分校Arumugam Manthiram教授课题组制备了一种应用于锂-硫电池的同轴石墨烯涂层棉-碳(CGCC)正极材料,其显示出优异的性能,如高硫负荷(57.6mg cm-2),高硫含量(75wt%),低E/S比(4.2μL mg-1)等。该电池同时也具有高面积容量(31 mA hr cm-2)和面积能量密度(66 mW hr cm-2),200次循环后仍具有68%的高容量保持率。

年度Joule:2018年3-4期文章汇总(JOULE SPOTLIGHT大奖评选)

Sheng-Heng Chung, Arumugam Manthiram, Designing Lithium-Sulfur Cells with Practically Necessary Parameters, Joule, DOI: 10.1016/j.joule.2018.01.002;

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118300023#!

 

9、碲化镨:一种高温、高ZT热电材料(美国加州理工学院)

热电发电机是一项技术,可为许多长期的太空科学和探索任务提供可靠的动力,比如“航行者号”和最近的火星探测器“好奇号”。Pr3-xTe4等材料的能量转换效率显著,除太空应用外,地面的应用也需要更高效率的热电材料。具有Th3P4结构类型的耐火稀土碲化物,自20世纪80年代以来因其具备高无量纲热电优值(ZT)而可作为高性能热电材料。之前的研究者们已经对La3-xTe4进行了大量工作,其中ZT值在1273K时大于1.1。美国加州理工学院Sabah K.Bux教授团队重新审视了Pr3-xTe4,通过引入镨的4f电子来预测其状态密度。采用机械化学合成策略制备具有不同Pr空位浓度的Pr3-xTe4样品来进行实验验证。热电性能测量结果显示,Pr2.74Te4在1200K下的ZT为1.7。与La3-xTe4相比,其ZT峰值提高了50%,这归因于其有效质量增加,塞贝克系数提高和导热率降低。

年度Joule:2018年3-4期文章汇总(JOULE SPOTLIGHT大奖评选)

Dean Cheikh, Brea E. Hogan, Trinh Vo, Paul Von Allmen, Kathleen Lee, David M. Smiadak, Alexandra Zevalkink, Bruce S. Dunn, Jean-Pierre Fleurial, Sabah K. Bux, Praseodymium Telluride: A High-Temperature, High-ZT Thermoelectric Material, , Joule, DOI: 10.1016/j.joule.2018.01.013;

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118300412#!

10、美国人时间使用的变化对能源消耗的影响(美国德克萨斯大学)

随着信息技术等社会技术的发展,人们的生活方式正逐渐发生变化。美国德克萨斯大学的Ashok Sekar教授通过人们在执行活动中花费时间的权衡来研究生活方式转变引起的能量效应。通过利用美国人的时间安排调查来查找从2003年到2012年执行不同活动的时间变化。结果显示美国人在家中花费的时间增加(2012年与2003年相比增加7.8天),旅行时间减少(2012年与2003年相比减少1.2天)以及非住宅建筑居住时间减少(2012年与2003年相比减少6.7天)。住宅时间的增加主要是由于在家中工作,观看视频和电脑使用的增加。然后通过使用分解分析来估计对能源消耗的影响,结果表明更多的在家时间以及更少的旅行和非住宅建筑居住时间使2012年美国国内能源需求减少了1,700万亿BTU,占全国总能耗的1.8%。

年度Joule:2018年3-4期文章汇总(JOULE SPOTLIGHT大奖评选)

Ashok Sekar, Eric Williams, Roger Chen, Changes in Time Use and Their Effect on Energy Consumption in the United States, Joule, DOI: 10.1016/j.joule.2018.01.003.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118300035

11、基于铯钛(IV)溴化物薄膜的稳定无铅钙钛矿太阳能电池(美国布朗大学)

近年来,卤化物钙钛矿(HP)在光伏(PV)领域受到广泛关注。钙钛矿太阳能电池(PSC)的效率在短时间内出现了前所未有的快速增长。然而,Pb在最先进的HP光吸收剂中的毒性和有机离子的挥发性成为PSC开发和商业化道路上的两个主要挑战。为此,研究者们目前正致力于寻找用于光伏电池的全无机无铅HP。美国布朗大学的Nitin P. Padture和周圆圆副教授通过实验证明了铯钛(IV)溴化物(Cs2TiBr6)的应用前景,其具有候选HP所有的理想属性——容易合成,有利的带隙,优异的光电性能,高稳定性和无毒性。本文首次展示了可以通过简单的低温蒸汽法制备高质量的Cs2TiBr6薄膜。这些薄膜表现出~1.8eV的良好带隙,超过100nm的长且平衡的载流子扩散长度,合适的能级,以及优异的内在和环境稳定性。基于Cs2TiBr6薄膜的PSC获得了高达3.3%的稳定光转换效率。这项工作提供了对Cs2TiBr6成膜机制和PSC器件操作的见解,指出了改进Ti基PSC的方向。

年度Joule:2018年3-4期文章汇总(JOULE SPOTLIGHT大奖评选)

Min Chen, Ming-Gang Ju, Alexander D. Carl, Yingxia Zong, Ronald L.Grimm, Jiajun Gu, Xiao Cheng Zeng, Yuanyuan Zhou, Nitin P. Padture, Cesium Titanium(IV) Bromide Thin Films Based Stable Lead-free Perovskite Solar Cells, Joule, DOI: 10.1016/j.joule.2018.01.009.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118300370

 

12、电荷传输层对钙钛矿太阳电池开路电压和滞后的影响(西班牙海梅一世大学、瑞士洛桑联邦理工学院)

卤化铅钙钛矿是一种低成本,高效光电转换的理想材料。经过短短几年的研究,钙钛矿材料技术已经可以与普遍存在的硅太阳能材料技术相媲美,而且其优点在于可以通过各种简单且廉价的制造技术进行加工。然而,这种前所未有的效率提升与对材料特性和界面现象缺乏了解形成鲜明对比,这也是其商业化前的主要挑战之一。为此,西班牙海梅一世大学Juan Bisquert 教授和瑞士洛桑联邦理工学院Cristina Roldán-Carmona和Mohammad Khaja Nazeeruddin教授课题组,在本文中详述了对最先进的钙钛矿太阳能电池运行机制的基本见解,并揭示出开路电位VOC和滞后现象的原因。

年度Joule:2018年3-4期文章汇总(JOULE SPOTLIGHT大奖评选)

Sandheep Ravishankar, Saba Gharibzadeh, Cristina Roldán-Carmona, Giulia Grancini, Yonghui Lee, Maryline Ralaiarisoa, Abdullah M. Asiri, Nobert Koch, Juan Bisquert, Mohammad Khaja Nazeeruddin, Influence of Charge Transport Layers on Open-Circuit Voltage and Hysteresis in Perovskite Solar Cells. Joule, DOI:10.1016/j.joule.2018.02.013

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118300825

 

13、一种用于大规模太阳能制氢的光催化水分解板(日本东京大学)

太阳光驱动的光催化水分解是一种生产可再生氢气的潜在可扩展且经济上可行的手段。然而,目前尚未发现适合于有效水分解和大规模快速收集气态产物的反应器。日本东京大学的Kazunari Domen教授使用太阳光驱动的Al掺杂SrTiO3光催化剂作为水分解反应器,并解决了与反应器放大设计相关的关键问题。仅填充1mm深水层的板式反应器能够在没有强制对流的情况下快速产气。具有1m2光接收面积的平板反应器保持了光催化剂的固有活性,通过在自然太阳光照射下水分解实现了0.4%的太阳能-氢能转换效率。这项工作所提出的水分解板概念为大规模生产低成本可再生太阳能氢提供了一种可行的方法。

年度Joule:2018年3-4期文章汇总(JOULE SPOTLIGHT大奖评选)

Yosuke Goto, Takashi Hisatomi, QianWang, Tomohiro Higashi, Kohki Ishikiriyama, Tatsuya Maeda, Yoshihisa Sakata, Sayuri Okunaka, Hiromasa Tokudome, Masao Katayama, Seiji Akiyama, Hiroshi Nishiyama, Yasunobu Inoue, Takahiko Takewaki, Tohru Setoyama, Tsutomu Minegishi, Tsuyoshi Takata, Taro Yamada, Kazunari Domen, A Particulate Photocatalyst Water-Splitting Panel for Large-Scale Solar Hydrogen Generation, Joule, DOI: 10.1016/j.joule.2017.12.009.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435117302246

 

14、Cd掺杂的CZTS光电阴极用于中性水高效太阳能析氢(新加坡南洋理工大学、日本东京大学)

硫铜锡锌矿(Cu-kesterite)在太阳能水分解系统中具有合适的光电阴极光学性质;然而,其性能受限制于较差的体相和表面传输性能。 为了提高Cu2ZnSnS4(CZTS)薄膜的体相传输性能,新加坡南洋理工大学的Lydia Helena Wong教授和日本东京大学的Tsutomu Minegishi教授合作,用Cd取代Zn,通过溶胶-凝胶法制备了由 CdS/TiMo/Pt包覆Cu2Cd0.4Zn0.6SnS4(CCZTS)光吸收剂组成的光电阴极,在0 VRHE时可产生17 mA/cm2的光电流,这比原始的Cu2ZnSnS4高3倍多。X射线光电子能谱和紫外光电子能谱分析揭示了CCZTS吸收剂具有更大的价带最大值,当与CdS结合时,导致“尖峰状”0.13-eV导带偏移。旋转偶极霍尔和飞秒瞬态反射率测试表明CCZTS吸收剂的移动性和载流子的寿命可得到明显改善。研究表明,光电流的提升可归因于CCZTS吸收剂改进了体相传输性能,更利于电荷的收集。

年度Joule:2018年3-4期文章汇总(JOULE SPOTLIGHT大奖评选)

Ying Fan Tay, Hiroyuki Kaneko, Sing Yang Chiam, Stener Lie, Qiusha Zheng, Bo Wu, Shreyash Sudhakar Hadke, Zhenghua Su, Prince Saurabh Bassi, Douglas Bishop, Tze Chien Sum, Tsutomu Minegishi, James Barber, Kazunari Domen, Lydia Helena Wong, Solution-Processed Cd-Substituted CZTS Photocathode for Efficient Solar Hydrogen Evolution from Neutral Water, Joule, DOI: 10.1016/j.joule.2018.01.012.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118300400

 

15、超细CoP纳米粒子作为光催化甲酸脱氢的高效助催化剂(美国布朗大学)

甲酸(FA)因具有低成本,低毒性,高稳定性和高氢含量等优点而成为目前最具前景的氢载体之一。在合适的催化剂下,通过脱氢反应(HCOOH→H2 + CO2,ΔG0= -48.8kJ/mol),可以从FA释放氢气,并且二氧化碳是唯一的副产物。考虑到环境和能源问题以及太阳能催化的各种优点,迫切需要探索具有增强活性和稳定性的低成本耐酸FA脱氢光催化剂。美国布朗大学的Yuanyuan Zhou教授和 Nitin P. Padture教授合作将超细磷化钴(CoP)纳米粒子引入作为光催化FA脱氢中作为有效助催化剂,CdS/CoP@RGO杂化物在可见光照射下的H2产率可达到182±12.5 μmol·mg^-1·hr^-1,比纯CdS的产率高30倍以上,是经典贵金属Pd/C3N4光催化剂的3倍以上,并且该系统可以维持7天以上,不需要升高温度来达到强大的催化效率,这对于实际应用是非常具有吸引力的。该工作不仅引入了高活性催化剂,而且为在温和条件下构建低成本光催化FA脱氢系统提供了可行的策略。

年度Joule:2018年3-4期文章汇总(JOULE SPOTLIGHT大奖评选)

Min Chen, Ming-Gang Ju, Alexander D. Carl, Yingxia Zong, Ronald L. Grimm, Jiajun Gu, Xiao Cheng Zeng, Yuanyuan Zhou, Nitin P. Padture, Cesium Titanium (IV) Bromide Thin Films Based Stable Lead-free Perovskite Solar Cells, Joule, DOI: 10.1016/j.joule.2018.01.009.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118300357

 

16、在非水介质中捕获铁(VI)水分解中间体(美国加州理工大学)

高活性催化剂的反应中间体难以表征,因为它们往往寿命极短。 解决该问题的通常所用方法是限制底物浓度来延缓周转。当底物和溶剂是同一种时,如在水氧化催化中,需要更具想象力的方法。美国加州理工学院Jay R.Winkler教授和Harry B.Gray教授课题组通过使用非水介质来限制底物活性,从而在镍铁层中捕获了一种介于镍铁层的双氢氧化物。光谱表征表明该中间体含铁的6+氧化态。该高铁酸盐类似物在暴露于氢氧化物时产生氧气,且可通过阳极极化再生。深入研究水氧化电催化剂机理,可帮助指导下一代水分解电解槽的开发,从而有效地将可再生电力转化为清洁燃料。

年度Joule:2018年3-4期文章汇总(JOULE SPOTLIGHT大奖评选)

Bryan M. Hunter, Niklas B. Thompson, Astrid M. Müller, George R. Rossman, Michael G. Hill, Jay R. Winkler, Harry B. Gray, Trapping an Iron(VI) Water-Splitting Intermediate in Nonaqueous Media, Joule, DOI: 10.1016/j.joule.2018.01.008

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118300369

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