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周燕&申文杰&刘景月Angew│金属-氧化物界面结构和相互作用对CO催化氧化的影响

中科院大连化物所基础国家重点实验室催化反应化学研究组(501组)周燕副研究员、申文杰研究员等与美国亚利桑那州立大学(Arizona State University)刘景月教授合作,在金-氧化铁(Au-Fe2O3)界面结构及其催化性能研究方面取得新进展,研究成果以通讯形式发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。

周燕&申文杰&刘景月Angew│金属-氧化物界面结构和相互作用对CO催化氧化的影响

该工作利用氧化铁负载2-5 nm的金粒子,通过气氛电镜技术跟踪金纳米粒子在氧化铁表面的聚集和Au-Fe2O3界面的形成过程,发现在焙烧过程中金纳米粒子/原子簇的长大主要遵循particle coalescence机制。

周燕&申文杰&刘景月Angew│金属-氧化物界面结构和相互作用对CO催化氧化的影响

该研究利用球差矫正电镜表征金纳米粒子与氧化铁载体所形成界面结构,发现<2.2 nm的金粒子难以形成规整的晶体结构,界面金原子的排布取决于其与氧化铁之间的强相互作用力;而>3 nm的金粒子则具有明确的晶体结构和确定的暴露晶面,界面金原子的排布是金粒子晶体结构以及Au-Fe2O3共同作用的结果。

周燕&申文杰&刘景月Angew│金属-氧化物界面结构和相互作用对CO催化氧化的影响

CO氧化反应动力学研究表明,<2.2 nm的金粒子的界面金原子的本征活性(TOF)远高于规整金粒子(>3 nm)的界面金原子。由此提出金粒子在2-5 nm范围尺寸效应的本质是界面金原子配位环境的改变。

周燕&申文杰&刘景月Angew│金属-氧化物界面结构和相互作用对CO催化氧化的影响

该工作对认识和理解金属纳米粒子的尺寸效应和通过调控金属-氧化物相互作用方式研制高活性催化剂具有借鉴价值。

文献信息:

Geometrical Structure of the Gold–Iron(III) Oxide Interfacial Perimeter for CO Oxidation. Angew. Chem. Int. Ed. 2018.DOI:10.1002/anie.201805975

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