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厦门大学Angew. 原位拉曼光谱原位监测金属界面电催化氧化反应

厦门大学Angew. 原位拉曼光谱原位监测金属界面电催化氧化反应

近日,厦门大学化学化工学院李剑锋教授课题组在表界面电子结构及催化过程的原位拉曼光谱分析领域取得重要进展,相关研究成果“Probing Interfacial Electronic and Catalytic Properties on Well-Defined Surfaces Using In Situ Raman Spectroscopy”发表在Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201805464。

多相催化剂的表界面结构决定其催化性能。构造明确的表界面结构,借助原位谱学技术从原子、分子水平上对表界面结构和过程进行表征,揭示结构对反应的影响,对科学设计、合成高效催化剂有重大意义且极具挑战性。

厦门大学Angew. 原位拉曼光谱原位监测金属界面电催化氧化反应

该工作首先在具有确定表面状态和电子结构的Au(111)、Au(100)及Au(110)模型单晶表面上构建了不同层数的Pd/Au和Pt/Au异质结构,以异氰苯作为探针分子,充分利用SHINERS技术的优势,详细分析了该双金属模型界面的电子结构。

厦门大学Angew. 原位拉曼光谱原位监测金属界面电催化氧化反应

进一步利用原位电化学SHINERS技术,原位监测了双金属Pt/Au、Pd/Au及三金属Pt/Pd/Au模型界面上电催化氧化反应过程。发现缺电子状态的单层Pt、Pd表面有利于削弱Pt-C、Pd-C作用,从而削弱CO毒化作用,显著提升其催化性能。该工作表明SHINERS可作为一种重要的表界面电子结构分析的新方法,为揭示反应机理提供直接证据。

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该工作第一作者为厦门大学化学化工学院2015级博士生王亚浩,梁苗苗、张月皎等协助完成部分合成工作。

物理计算由厦门大学物理系陈舒博士与杨志林教授完成。研究工作得到了国家自然科学基金委员会的优秀青年科学基金项目资助。

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