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中科院化学所Nano Energy:高效钙钛矿回廊腔太阳能电池

【本文亮点】

  1. 模拟回廊腔结构并且构筑在钙钛矿活性层。

  2. 钙钛矿回廊腔结构通过入射光往复吸收提高光捕获性能。

  3. 阵列化的钙钛矿回廊腔结构加速电子-空穴分离并抑制复合。

中科院化学所Nano Energy:高效钙钛矿回廊腔太阳能电池

图形概要:受回廊腔的启发,通过简单的压印工艺在钙钛矿活性层构筑用于光捕获的回廊腔结构,提高入射光的光捕获性能。该方法可以有效地改善钙钛矿结晶和晶粒尺寸,实现光捕获并加速光生电子-空穴分离。因此,通过在钙钛矿活性层的表面压印方法显著改善了光伏器件的响应性,使其光电转换效率提高至19.80%。

【引言】

近年来,作为有机-无机杂化钙钛矿半导体的CH3NH3PbI3-aXa(X = I,Br,Cl)引起了人们的高度关注。由于其低的成本及简单的制造方法,钙钛矿太阳能电池的光电转换效率迅速提升。目前钙钛矿太阳能电池的最高效率已达到22.7%(2017年),而理论效率理论计算值为31%,因此,仍然对提高光电转换效率具有充足的空间。为了能够接近理论效率,研究人员致力于优化钙钛矿组分、吸收材料、薄膜制备等。根据早期报道,厚度约为300 nm的MAPbI3薄膜一次只能吸收约70%的入射光。因此,光电转换器件的效率可以通过改善光捕获效率和钙钛矿膜质量提高钙钛矿的光伏性能。目前有很多研究,例如构筑光学结构和利用等离子体效应,作为提高钙钛矿器件光捕获性能的方法。然而,这些方法有诸多缺点,会降低甚至破坏器件的光伏性能。例如,在电子传输层(ETL:TiO2,ZnO)构建的额外光学结构势必将增加器件的厚度,并且不可避免地在钙钛矿活性膜中引入缺陷。具有等离子体效应的核壳金属纳米材料由于体缺陷和表面缺陷会严重降低光伏性能和稳定性。因此,需要发展更简便适用的方法实现光捕获性能的提高。

 

【成果简介】

近日,中国科学院化学研究所宋延林研究员课题组在国际著名能源期刊《Nano Energy》上发表题为 “High Efficient Perovskite Whispering-Gallery Solar Cells”的论文。论文第一作者是博士后汪洋。研究人员受到回音壁对光/声捕获的启发,模拟回廊腔结构,通过压印方法在钙钛矿活性层构筑了回廊腔结构 (WG)以提高器件的光捕获性能。与纳米压印方法相比,微米级图案压印模板更为简单耐用。具有微米级回廊腔结构的钙钛矿活性层可以实现光捕获,有效地解决了电子传输层和金属纳米材料因厚度和缺陷引起的问题。该方法所制备的钙钛矿膜具有高的钙钛矿薄膜质量和较少的表面缺陷,其光电转换效率达到19.80%,较对比器件的光电转换效率(15.30%)高29.4%。该方法可以有效地加速电子-空穴分离并抑制复合,具有很好的可控性和重复性,适用于大面积制造钙钛矿光电转换器件

 

【全文解析】

中科院化学所Nano Energy:高效钙钛矿回廊腔太阳能电池

图1.回廊腔结构钙钛矿薄膜的制备示意图。

中科院化学所Nano Energy:高效钙钛矿回廊腔太阳能电池

图2. 对比样品(a)和回廊腔结构钙钛矿薄膜(b)的光点图像,在633 nm处观察到衍射; WG结构钙钛矿膜的AFM图像(c)和线轮廓(d);在湿度条件下(RH = 50-55%)(f)制备WG结构钙钛矿薄膜的SEM图像;带有图形区域和非图形区域(e和g)的压印钙钛矿薄膜的SEM图像。

中科院化学所Nano Energy:高效钙钛矿回廊腔太阳能电池

图3. WG结构钙钛矿薄膜作为电子-空穴提取“触手”的示意图(a);示意图显示了钙钛矿薄膜中的WG结构性质(b)和WG结构钙钛矿薄膜光捕获(c);WG结构钙钛矿薄膜的实验和计算的吸收光谱(d)和反射与光捕获效率图(e);对于具有WG结构(f-h)和非WG结构(i-k)的钙钛矿层,每单位体积的光学吸收相对于-yz平面在570 nm,640 nm和730 nm波长下的空间分布。器件结构:FTO(I),TiO2层(II),钙钛矿活性层(III),Spiro-OMeTAD层(IV)和Au(V)。

中科院化学所Nano Energy:高效钙钛矿回廊腔太阳能电池

图4. 器件J-V曲线(a);EQE和积分电流Jsc(b);钙钛矿薄膜在FTO上的稳态PL光谱(c);在515 nm光激发后,FTO上钙钛矿薄膜的瞬态PL光谱(d);在偏压为0.8V的暗处,器件的奈奎斯特图(e)及等效电路;不同偏压下太阳能电池的复合电阻(f);器件的J-V滞后曲线(g);器件稳态电流密度(h)和光电转换效率(i)。

 

【结论】

采用简单的压印方法作为有效方法构筑回廊腔结构钙钛矿太阳能电池,降低了表面缺陷并提高了钙钛矿薄膜的品质。具有WG结构的钙钛矿器件可实现光捕获,有效加速电子-空穴分离和抑制复合,从而具有优异的光电转换性能。基于压印的WG结构,最优的光电转换器件效率能够达到19.80%,较对照器件光电转换效率(15.30%)提高了29.4%。优化后的WG钙钛矿器件展现了低J-V滞后。本研究表明,这种压印技术提供了一种制造高性能钙钛矿太阳能电池的简便方法。

 

器件制造:沉积CH3NH3PbI3活性层,将CH3NH3I和PbI2(摩尔比= 1:1)混合到二甲基亚砜和γ-丁内酯中。通过旋涂工艺在4000 rpm下将CH3NH3PbI3前驱体溶液沉积在FTO/TiO2基底上,甲苯作为反溶剂。将CH3NH3PbI3层在50℃和100℃下干燥5分钟和30分钟。为了制造压印钙钛矿活性层,将压印印模放置在中间态钙钛矿薄膜上,然后在50℃和100℃的温度下以1.5kg/cm2的压力垂直压5分钟和30分钟。压缩后,将所有钙钛矿膜在100℃下退火15分钟。将30μL Spiro-OMeTAD溶液以3000rpm旋涂在钙钛矿层上30秒。通过将72.3mg Spiro-OMeTAD溶解在1 mL氯苯,28.8 μL 4-叔丁基吡啶(Sigma Aldrich)和520mg Li-TFSI(TCI)在1mL乙腈(Sigma中的溶液)中制备溶液。最后,通过热蒸发将Au电极(~70nm)沉积在Spiro-OMeTAD层上。

 

Yang Wang, Mingzhu Li, Xue Zhou, Pengwei Li, Xiaotian Hu, Yanlin Song, High efficient perovskite whispering-gallery solar cells, Nano Energy, DOI:10.1016/j.nanoen.2018.06.085

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