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苏州大学EES:原位构建VO2-VN二元宿主材料用于锂硫电池中多硫化锂的同步抑制和转化

【研究亮点】

VO2-VN二元宿主材料兼具VO2快速吸附和VN导电的性能优点,具有高效的多硫化锂“吸附-扩散-转化”界面,能有效抑制多硫化锂的穿梭效应,加快电化学反应速率,提高锂硫电池的电化学性能,为新型宿主材料设计提供新视角。

 

【研究背景】

锂硫电池具有较高的理论比容量(1672mAh/g)和能量密度(2600Wh/kg),被认为是极具发展前景的下一代储能体系。但较低的硫利用率、较差的长期循环性能、较低的硫负载量等限制了锂硫电池的商业化应用。这主要是由多硫化锂穿梭效应、硫及放电产物Li2S的低电导率等引起的。金属化合物宿主材料被认为是多硫化锂穿梭效应的有效抑制剂。半导体金属的氧化物(TiO2,VO2等)宿主材料对多硫化锂吸附作用强,但导电性差;而导体金属氮化物(TiN,VN等)对多硫化锂的吸附相对较弱。目前,碳材料和导电高分子包覆是常用的提高正极导电性的有效手段,但与此同时也降低了硫正极的能量密度。

 

【研究成果】

苏州大学能源学院孙靖宇教授、张力教授与清华大学张强教授(共同通讯作者)、韩国蔚山国家科学技术研究所丁峰教授、以及英国剑桥大学石墨烯中心邵元龙博士合作,报道了一种可有效抑制多硫化锂穿梭效应的VO2-VN二元宿主材料。该宿主材料兼具VO2快速吸附和VN导电的性能优点,能够实现多硫化锂的快速吸附和高效转化,从而提高锂硫电池的电化学性能。

苏州大学EES:原位构建VO2-VN二元宿主材料用于锂硫电池中多硫化锂的同步抑制和转化

 

【研究思路】

1、VO2-VN二元宿主材料的设计原理和表征:

苏州大学EES:原位构建VO2-VN二元宿主材料用于锂硫电池中多硫化锂的同步抑制和转化

VO2对多硫化锂吸附作用强,导电性差;而VN导电性较好,但对多硫化锂吸附作用相对较弱。原位构建的VO2-VN二元宿主材料兼具VO2和VN的性能优点,通过高效的多硫化锂“吸附-扩散-转化”界面实现对多硫化锂的快速吸附和高效转化。

 

2、VO2-VN对多硫化锂的快速吸附:

苏州大学EES:原位构建VO2-VN二元宿主材料用于锂硫电池中多硫化锂的同步抑制和转化

VO2-VN保持了VO2对多硫化锂的超快吸附性能,在60s内(辅以轻微震荡)使多硫化锂溶液完全褪色。

 

3、VO2-VN对多硫化锂的高效转化:

苏州大学EES:原位构建VO2-VN二元宿主材料用于锂硫电池中多硫化锂的同步抑制和转化

对于VO2-VN,Li2S4在VO2(110)晶面沿着-111方向扩散的Ebarrier为0.25 eV。且Li2S在VO2-VN上的沉积可达162.7mAh/g。

 

4、电化学性能表征:

苏州大学EES:原位构建VO2-VN二元宿主材料用于锂硫电池中多硫化锂的同步抑制和转化

由于VO2-VN对多硫化锂优异的吸附和转化性能,在1C和2C的电流密度下,电池的比容量依次为1105,935mAh/g,明显优于纯VO2和VN为宿主材料的电池性能。2C倍率下的长期循环中,电池初始容量可达1010mAh/g,经过800圈的循环,平均每圈容量衰减为0.06%

 

5、高负载、高温及可穿戴应用:

苏州大学EES:原位构建VO2-VN二元宿主材料用于锂硫电池中多硫化锂的同步抑制和转化

对于以VO2-VN为宿主的锂硫电池,硫的负载量为4.2mg/cm2时,电池在2C下的倍率容量为605mAh/g,在0.3和1C的倍率下,其平均每圈的容量衰减依次为0.44%和0.45%。硫的负载量为13.2mg/cm2时,在0.05C的倍率下,经过20圈的循环,其面容量仍保持在5.7mAh/cm2。同时,电池在50℃的高温条件下,保持了良好的倍率性能。研究亦结合了可穿戴的应用场景,在胳膊不同弯曲角度下,电池仍可对LED灯进行供电。

 

【研究小结】

VO2-VN二元宿主材料可对多硫化锂实现快速吸附和高效转化,提高了锂硫电池的电化学性能。研究证明了这种锂硫电池具有较高的比容量、优良的倍率性能和长期循环性能。VO2-VN二元宿主材料的这一设计思路不仅为新型宿主材料设计,解决多硫化锂穿梭效应等科学问题提供了新视角,而且还有望推动锂硫电池的切合实际的应用。

 

Yingze Song, Wen Zhao, Long Kong, Li Zhang,Xingyu Zhu, Yuanlong Shao, Feng Ding, Qiang Zhang, Jingyu Sun, Zhongfan Liu, Synchronous immobilization and conversion of polysulfides on a VO2–VN binary host targeting high sulfur load Li–S batteries, Energy Environ. Sci., 2018, DOI:10.1039/C8EE01402G

【通讯作者简介】

孙靖宇,苏州大学能源学院、能源与材料创新研究院教授。浙江大学学士(2008),英国牛津大学博士(2013)。2015年北京大学纳米化学研究中心博士后出站,师从刘忠范院士。2015-2017年于英国剑桥大学“剑桥石墨烯中心”从事博士后研究。2017年2月加入苏州大学能源学院,任特聘教授,博士生导师。主要从事可穿戴能源材料及器件、纳米碳材料及二维新材料的可控制备研究。近年来发展了低维碳材料可控生长的无金属催化化学气相沉积(Direct CVD)方法,取得的研究成果被Nature Materials、Asian Scientist杂志、央广网、科学网等众多媒体报道。发表SCI科研论文逾60篇,其中第一作者/通讯作者论文30余篇包括Chem. Soc. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Energy Environ. Sci.、Nano Lett.、Adv. Mater.、ACS Nano、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.等。主持及参与国家自然科学基金委、北京市科委、江苏省科技厅、英国皇家学会等科研项目8项。获中组部青年千人、苏州工业园区高层次领军人才等称号。获北京大学优秀博士后奖、中国教育部-牛津大学共建全额奖学金、牛津大学Varsity Award等奖励。现为九三学社社员,《科学通报》编委。

 

张力,苏州大学能源学院、能源与材料创新研究院教授,2003及2008年分获厦门大学理学学士和物理化学博士学位,师从田昭武和田中群院士。2009-2012先后在加拿大阿尔伯塔大学化学材料工程系和纳米科技国家实验室从事博士后和副研究员工作。主持自然科学基金面上项目2项、青年基金和重点项目协作课题各1项,主持多个横向课题和开放课题项目。以第一或通讯作者在Chem. Soc. Rev., Energy Environ. Sci., Adv. Mater., Adv. EnergyMater., Adv. Funct. Mater., Energy Storage materials, Carbon, J. Mater. Chem. A等SCI论文上发表近40篇。申请中国专利7项,美国专利2项,授权4项。获厦门市第六届自然科学优秀学术论文一等奖(第1完成人)。作为第二获奖人和主要完成人,完成题为“高比能锂离子电池关键材料开发和高性能电池体系构建”的课题,并获得2015年度江苏省科学技术奖二等奖。

 

张强,清华大学化工系教授,获国家“万人计划青年拔尖人才”、英国皇家学会Newton AdvancedFellowship、国家自然科学基金优秀青年基金、The 2012-2015 Excellence inReview Awards for CARBON、2015 most prolific reviewersfor Adv. Mater.等奖励。从事能源材料,尤其是金属锂、锂硫电池、电催化及三维石墨烯的研究。主持国家重点研发计划课题、自然科学基金、教育部博士点基金等项目。担任Nature Energy、Sci. Adv.、JACS、Adv. Mater.、Angew.Chem. Int. Ed.等期刊特约审稿人或仲裁人。以第一作者/通讯作者在Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., NatureCommun., Sci. Adv.,等发表SCI收录论文100余篇;所发论文引用9000余次,h因子为53,30篇为ESI高引用学术论文。

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