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基于二维材料ReS2的各向异性非线性吸收

众所周知,不同光波可以独立的传播而不互相影响,保持各自的方向,频率;然而这仅仅在低光强,即线性区域适用。当光的强度达到一定的范围的时候,光子与光子,光子与介质之间都会发生相互作用, 造成能量的相互转移,导致光束的行为偏离线性范围,例如,光学整流,高次谐波,收激拉曼散射,自聚焦等等。应用这些性质,科学家们可以实现光子频率的转换,光致材料透明等等。随着二维材料的问世,人们发现,当二维材料作为光学晶体产生非线性效应时,比传统的体材料更有效,因为二维材料单位厚度下对光的吸收更强;而且二维材料更容易集成到微型光电器件上。

基于二维材料ReS2的各向异性非线性吸收

近期,德州大学奥斯汀分校王亚果教授课题组采用激光强度扫描的方法发现,二维材料ReS2,在特定的光子能量下(与1.59 eV 激子能级谐振), 其非线性吸收的性质与激光的偏振方向有关。传统的非线性吸收的研究,大部分是基于新墨西哥大学的Sheik-Bahae 教授在20世纪90年代发明的位置扫描法,即通过移动样品通过激光光束的焦点,来调节照射在样品上的能量密度,从而得到高能量密度下的非线性吸收特性。然而,这种方法并不适用与研究二维材料,尤其是机械法剥离的很小尺寸的二维材料,因为无法保证激光始终照射在样品区域。王教授课题组在此基础上,改进了实验装置,利用改变激光能量的方法改变能量密度,固定样品位置,保证了照射区域小于样品尺寸,借此研究机械法剥离的二维ReS2,并揭示其各向异性的特质。他们发现,当激光的偏振方向与ReS2的b轴 (Re-Re 原子链方向)平行时,材料呈现反饱和吸收现象的现象(高光强下吸收率小于低能量下的吸收率),而当激光偏振方向旋转时,反饱和吸收逐渐变弱,当旋转100度时,呈现最大的饱和吸收现象。这种各向异性的表现,是由于ReS2的能态密度和跃迁偶极矩在不同方向上是不一致的。因而在特定的激光偏振条件下,能级被快速充满,导致多余光子不能被吸收,而另外的激光偏振条件下,已激发的电子吸收额外光子跃迁到更高能级。这种奇异的性质使得ReS2不同于其他的过渡金属二硫族化合物。通过调节线偏振光的偏振方向,ReS2 给光学系统的吸收特性提供了一个额外的自由度,从而令系统的设计和应用更加的灵活多变。

相关文章在线发表在Advanced Optical MaterialsDOI: 10.1002/adom.201800137)上。

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